长江下游水环境新有机微污染物污染特征及优先筛查研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pengxianwei1986
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近年来由于人类活动的需求,大量新有机微污染物(Emerging organic micropollutants,EOMPs)通过工业、农业、生活用水和地表径流进入环境水体中,并长期以低浓度存在于地表水中,对水生态系统和人体健康造成巨大威胁,亟需对地表水中的EOMPs进行全面监测与生态风险评估。长三角地区经济发达、人口密度大、水域面积广,且水产养殖与化工行业发达,这导致环境水体中不断检出农药(Pesticides)、药物与个人护理品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)、化工用品(Industrial chemicals)等EOMPs。但是,当前新污染物生态风险研究存在两个主要技术瓶颈问题:1)常用的仪器分析方法对EOMPs定量检测通量低,2)大部分EOMPs缺乏毒性信息,难以识别出需要优先防控的污染物质及其生态风险。本研究围绕长江下游水环境新有机微污染物污染特征及优先性筛查开展研究。首先,针对EOMPs检测通量低的瓶颈问题,建立了基于高分辨质谱地表水165种新有机微污染物的定量分析方法。运用这方法高通量筛查太湖区域30个位点地表水新有机微污染物组成与分布特征,评估该区域EOMPs对三种营养级水生生物(鱼类、浮游动物和藻类)的生态风险。其次,针对大部分EOMPs缺乏毒性信息的技术难题,基于体外高通量生物效应测试数据(TOXCAST),利用暴露-活性比指数(Exposure-activity ratio,EAR)评估长江下游地表水高暴露的新有机微污染物的潜在生物活性。同时,基于EAR优先筛查该区域具有较高生物效应的新环境污染物与污染热点,并结合有害结局路径(Adverse outcome pathway,AOP)探讨了与该区域污染物导致的潜在生物活性相关的有害结局,为未来环境中新污染物的管控提供科学依据。本研究的主要研究结果如下:(1)太湖区域地表水(N=30)中共检出132种新有机微污染物,浓度范围为0.00-2.01μg/L。高频检出(超过80%位点有检出)的新有机微污染物有56种,PPCPs为主要的检出物质类型,但是化工物质和农药的检出浓度显著高于PPCPs(p<0.05)。高频检出物质的累积检出浓度大于1000 ng/L的物质分别是:苯并三氮唑、灭草松、氟米龙。每个位点检出的物质种类范围在40-92种,经城市的入湖与入江河流位点的地表水污染较为严重,其污染物累积浓度最高达6.53μg/L,检出浓度与物质检出种类高于其他位点,可能受到城市与工业污染的影响;而受人类活动影响较少的溪流位点,其累积浓度和检出物质个数较少。对132种检出物质进行生态风险评估,发现6种新有机微污染物具有高水生态风险(HQ≥0.001),分别是UV-234、多菌灵、二氟脲、敌草隆、三氯吡啶酚和吡虫啉。该区域检出的污染物对浮游动物的生态风险较高,主要由二氟脲导致。(2)长江下游地表水(N=68)中共有150种新有机微污染物检出,浓度范围为0.00-8.78μg/L,其中高频检出(超过55个位点检出)的新有机污染物有25种,主要的污染物类型是农药。对所有采样位点的土地使用类型与检出物质进行分析,发现人类活动较频繁的区域(居民用地、农业和水域),地表水中检出的化工用品的浓度显著高于农药和PPCPs(p<0.05),且居民区检出的化工用品的浓度显著高于人类活动较少的区域(林草地)(p<0.01),这可能是居民区的工业和城市活动造成居民区地表水中较高的化工用品污染。基于暴露活性比(EAR)发现该区域具有高危害的新有机微污染物为唑菌醇、黄豆苷元、异丙甲草胺、多菌灵和柠檬酸三乙酯;研究区域中累积EAR值最高的位点是太湖流域的养殖鱼塘(CN19),杀菌剂导致的危害得进一步关注。长江下游区域检出的新有机微污染物导致的潜在生物活性中,核受体相关的生物活性如雌激素受体(ER)、孕烷X受体(PXR)具有较强活性;与ER和PXR相关联的AOP有2条,ER导致的最终有害结局为乳腺癌,PXR为肝脂肪变性,未来在该区域应优先关注具有ER、PXR活性的新有机污染物及其潜在健康危害。综上所述,本研究所建立的高通量的EOMPs定量分析方法成功地在长江下游地表水中检出150种有机微污染物。研究表明,长江下游的化工用品类浓度显著高于农药和PPCPs(p<0.05)。太湖区域生态风险较高的物质为UV-234、多菌灵、二氟脲、敌草隆、三氯吡啶酚和吡虫啉,其中二氟脲导致浮游动物的生态风险较高。同时,长江下游EOMPs对相关核受体(如ER、PXR)具有较强的干扰作用,需优先关注其潜在健康危害。本研究为未来环境中新污染物的管控提供科学依据。
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