【摘 要】
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石墨烯纳米筛是一种理想的材料载体,与过渡金属复合能够显著提升材料的电催化性能。传统石墨烯纳米筛复合材料的制备方法通常涉及高温以及过量化学试剂的使用,因而不利于推广和原子经济性。本文以开发原子经济性的石墨烯纳米筛复合材料的合成新方法为目的,利用金属箔的强还原性诱导氧化石墨烯还原组装和过渡金属的原位成核协同进行,进而从成分和结构调控两方面来提升复合材料的导电性和催化活性。主要研究内容如下:（1）从热力
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石墨烯纳米筛是一种理想的材料载体,与过渡金属复合能够显著提升材料的电催化性能。传统石墨烯纳米筛复合材料的制备方法通常涉及高温以及过量化学试剂的使用,因而不利于推广和原子经济性。本文以开发原子经济性的石墨烯纳米筛复合材料的合成新方法为目的,利用金属箔的强还原性诱导氧化石墨烯还原组装和过渡金属的原位成核协同进行,进而从成分和结构调控两方面来提升复合材料的导电性和催化活性。主要研究内容如下:（1）从热力学角度出发,利用氧化石墨烯和金属钴的电极电势差,一步法成功诱导氧化石墨烯在钴箔表面自发还原组装和原位形成钴氧化物纳米粒子,进而结合碳热还原和铁离子刻蚀制备石墨烯纳米筛负载的钴铁双金属层状氢氧化物阵列。这种独特的石墨烯纳米筛-层状阵列结构不仅提高了材料的比表面积和导电性,更重要的是打通了粒子（电子和离子）的纵向传输通道。所制备的复合材料在碱性环境中表现出优异的电催化析氧性能(η10=290 m V),并且在电催化氧还原过程中表现出0.71V vs.RHE的半波电位。（2）沿用上一个工作中热力学诱导自组装方法,实现了二维纳米片到三维组装体的跨越。通过在钴箔-辅助还原过程后加入有机配体构筑了钴、氮掺杂石墨烯纳米筛网络负载高度暴露的钴/氧化钴复合材料。得益于多种活性位点（Co/Co O、Co-Nx以及N的掺杂）及与石墨烯纳米筛之间的强耦合作用,催化剂在碱性条件下显示出较好的双功能氧电催化活性(E1/2=0.82 V vs.RHE,η10=347 m V),并作为可充电锌空电池的阴极,表现出比Pt族贵金属更优异的峰值功率密度（244.28 m W cm~2）和长期稳定性（340 h）。
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