二氧化钛基双异质界面调控的等离激元全息存储及其全息光盘应用

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大数据时代海量信息的安全存储尤为重要。全息光存储因超大存储容量、超低能量损耗、超快读取速度等优点,成为目前最有潜力的存储技术之一。但受传统存储材料成本高、响应时间长和不易长期保存的制约,全息存储商品化的难题还未得到有效解决。贵金属银纳米粒子(Ag NPs)与二氧化钛(TiO2)接触形成的Ag/TiO2复合薄膜,因兼备热稳定性优良、无毒害、制备简单等优点已成为一种重要的全息存储材料。近年来有关Ag/TiO2复合薄膜光致变色的影响因素和基于等离激元诱导电荷分离的变色机理已被提出。然而,由于Ag/TiO2薄膜在可见光下的多波长响应和紫外光下界面电子的逆流,导致薄膜上的信息不能稳定存储。针对这一难题,本文通过构建TiO2基双异质界面,调控了Ag NPs的尺寸和界面电子的转移行为,并进一步探究了其全息存储性能以及全息光盘的应用。具体研究工作如下:1.基于双层氧化物Ta2O5/TiO2异质界面调控的等离激元全息存储。首先采用丝网印刷、旋涂法和紫外光还原法制备了Ag/Ta2O5/TiO2双异质结复合薄膜。发现引入Ta2O5后,薄膜表面出现大尺寸Ag NPs的分布。同时由于宽带隙半导体Ta2O5在360 nm紫外光辐照下不能被激发,且Ta2O5/TiO2界面陷阱捕获部分逆流电子,使得Ag/Ta2O5/TiO2薄膜具有抗紫外线擦除的性能。此外观察到薄膜在多次写入-擦除过程中光栅衍射效率呈累积增长,并且在紫外光持续擦除300 s后重构的全息图像依然能清晰可见。2.基于碳点(CDs)/TiO2异质界面调控的等离激元全息存储。采用丝网印刷、浸泡锚定和紫外光还原法制备了同样具有双异质结构的Ag/CDs/TiO2复合薄膜。但与Ta2O5/TiO2双异质界面调控的Ag NPs的分布不同,这里由于引入超小尺寸CDs修饰了TiO2多孔膜,紫外光还原后获得了平均粒径为3.89 nm且均匀分布的Ag NPs。观察到复合膜在403.4 nm光激发下具有强局域表面等离激元共振(LSPR)效应。同时,相比于Ag/TiO2薄膜,引入CDs后的复合膜在403.4 nm写入光下衍射效率和光栅对比度较高。3.两种策略对比发现,CDs/TiO2异质界面调控的等离激元复合结构不仅具有良好的全息存储性能,还兼备了成本低和方便制备等优点,更适用于全息存储器的制备。此外,为进一步提高Ag/CDs/TiO2的存储性能,采用“浸涂法”在薄膜上涂覆了功能层水凝胶(Hydrogel),成功制备了外径8 cm、内径2 cm的全息光盘。相比传统Ag/TiO2体系,Hydrogel-Ag/CDs/TiO2全息光盘的衍射效率提高了3倍、全息信号波动率低于3%、信息读出稳定性提高了270倍。最终实现了光盘旋转系统的全息记录和稳定再现。本论文工作为大容量、高稳定等离激元全息光盘存储器的实际应用开辟了重要途径。
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