【摘 要】
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自20世纪70年代以来,基于插层化学反应的锂离子电池的能量密度得到了不断地提升,但目前其已经达到理论极限。因此,新型的具有高能量密度的锂金属电池成为研究热点之一。但由于锂金属的高活性和在电沉积过程中产生锂枝晶等问题,使得锂金属电池的实际应用受到了限制。本文首先通过调节反应温度、保温时间和氮源含量等条件,对五氧化二钒氮化后的产物（V2O3/VN、VN等）进行了分析,确定了V2O3/VN纳米片的制备工
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自20世纪70年代以来,基于插层化学反应的锂离子电池的能量密度得到了不断地提升,但目前其已经达到理论极限。因此,新型的具有高能量密度的锂金属电池成为研究热点之一。但由于锂金属的高活性和在电沉积过程中产生锂枝晶等问题,使得锂金属电池的实际应用受到了限制。本文首先通过调节反应温度、保温时间和氮源含量等条件,对五氧化二钒氮化后的产物（V2O3/VN、VN等）进行了分析,确定了V2O3/VN纳米片的制备工艺条件:氮化原料配比为g-C3N4:V2O5·1.6H2O=1:10,反应温度为700℃,保温时间2 h。此外,当使用三聚氰胺为氮源时,通过氮化调节过程也可以得到类似的氮化产物。采用羟基化的多壁碳纳米管（MWCNTs）和V2O3/VN纳米片在铜集流体表面构建了三维MWCNTs-V2O3/VN复合基体（MC-V2O3/VN@Cu）。通过对MC-V2O3/VN@Cu电极表面锂沉积过程的分析,提出了MC-V2O3/VN复合基体的储锂过程的调节机理:V2O3/VN作为亲锂位点促进了锂的成核并引导均匀的锂沉积,同时MWCNTs形成的网络促进了锂离子的快速扩散并均匀化锂离子通量。因此,MC-V2O3/VN@Cu电极的锂沉积过电位仅为44.1 mV。在组装的MC-V2O3/VN@Cu-Li||Li对称电池中,在1 mA cm-2和1 mAh cm-2循环条件下,可稳定循环超过350 h。采用简单的固相转移工艺,实现了亲锂、导电的V2O3/VN纳米片对锂金属负极表面的修饰,得到V2O3/VN-Li复合负极（V2O3/VN-Li）。研究表明,V2O3/VN-Li具有良好的亲锂性,其成核过电位仅为21.4 mV。通过分析V2O3/VN-Li电极表面的锂电镀/剥离过程,发现即使在35 mAh cm-2的高面容量锂沉积条件下,V2O3/VN-Li电极表面仍然保持致密平整,没有枝晶产生,且在剥离锂后的体积变化率仅为10%,远小于纯锂电极。组装成对称电池后,在高电流密度和面容量(30 mA cm-2,30 mAh cm-2)条件下进行的循环测试中,V2O3/VN-Li电极能够稳定循环超过2000 h。组装成V2O3/VN-Li||LiFePO4全电池后,在1 C下循环100圈后,仍具有124 mAh g-1的可逆比容量。
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