【摘 要】
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大气细颗粒物（Fine Particulate Matter,PM2.5）作为当前最重要的大气污染物之一,能够对人体健康、辐射平衡和全球气候产生深远影响。沿海地区是位于陆地和海洋之间的特殊地带,大气颗粒物的化学组分和光学特性因受到多种污染源的相互作用而极具独特性和复杂性。然而,当前对沿海地区PM2.5研究的不足阻碍了对气溶胶组分、理化特性及源汇机制的全面认识,难以准确评价大气气溶胶的环境和气候效应
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大气细颗粒物（Fine Particulate Matter,PM2.5）作为当前最重要的大气污染物之一,能够对人体健康、辐射平衡和全球气候产生深远影响。沿海地区是位于陆地和海洋之间的特殊地带,大气颗粒物的化学组分和光学特性因受到多种污染源的相互作用而极具独特性和复杂性。然而,当前对沿海地区PM2.5研究的不足阻碍了对气溶胶组分、理化特性及源汇机制的全面认识,难以准确评价大气气溶胶的环境和气候效应。因此,非常有必要对沿海地区的PM2.5展开实地观测,深入探究其化学组分和特性。这对完善沿海地区大气数据,优化全球气候模型以及制定有效的大气污染防控措施等均有重要意义。本论文以典型沿海城市（中国青岛）为研究区域,于不同时期收集PM2.5样品。分析了水溶性离子（Water-soluble Ions,WSI）和水溶性有机碳（Water-soluble Organic Carbon,WSOC）的浓度水平及污染特征,利用紫外-可见（Ultraviolet-visible,UV-vis）吸收光谱和激发发射矩阵（Excitation Emission Matrix,EEM）荧光光谱对水溶性棕碳（Water-Soluble Brown Carbon,WS-BrC）的光学特性进行表征,并将外场观测与实验室模拟手段相结合探究了海洋源和陆地源对WS-BrC的影响,扩展了 EEM光谱和平行因子（Parallel Factor,PARAFAC）分析在大气发色团识别和源解析等方面的应用。本论文主要结果如下:（1）青岛沿海地区冬季WSI在PM2.5中的浓度占比约为43.2%,其中NO3-、NH4+和SO42-贡献了总离子质量浓度的86.8%,并主要以（NH4）2SO4和NH4NO3的形式存在。与以往研究相比,NO3-的质量浓度超越SO42-成为WSI中的主导离子,主导了二次无机气溶胶的形成,同时表明移动排放源逐渐成为大气污染的主要来源。尽管该区域受附近海域影响,Na+浓度显著提高,但陆源输入仍然是沿海地区WSI的主要来源。WSOC对PM2.5质量浓度的贡献约为9.9%,其来源复杂,包括生物质燃烧和海洋源排放等。同时沿海地区的高湿度环境也为WSOC的液相生成提供了必要条件。（2）青岛沿海地区WS-BrC的吸光特性基本无昼夜变化但存在较为显著的季节差异。冬季WS-BrC的光吸收能力和波长依赖性均强于夏季,这可能是不同季节WS-BrC的来源差异所致。EEM-PARAFAC的结果表明WS-BrC中的荧光组分主要与高不饱和度的类腐殖质发色团有关。并且,由于夏季初级海洋气溶胶在大气传输过程中受到大气老化的影响显著,海洋源发色团可能转化为其他高氧化性发色团,因而其对夏季总荧光强度的贡献低于冬季。（3）利用海洋气溶胶实验室发生装置和邻近海域（黄海）表层海水制备了海洋气溶胶,通过检测其荧光光谱发现,海洋源气溶胶荧光峰的位置与本研究WS-BrC中的某一发色团较好吻合,证实海洋源排放确实会影响沿海地区的WS-BrC。来源分析的结果进一步表明,青岛不同季节WS-BrC的主要陆地来源存在差异,冬季WS-BrC受生物质燃烧的影响显著,然而在燃烧活动有限的夏季,WS-BrC则主要源于二次有机气溶胶,并且大气老化可能会削弱其光吸收能力。
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