【摘 要】
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新粒子生成（NPF）是大气气溶胶和云凝结核（CCN）数浓度的重要来源,对地球辐射平衡存在潜在影响。新粒子生成过程分为两个阶段:首先,气态前体物冷凝形成1 nm左右的团簇,然后通过凝结、碰并等方式增长至较大粒径范围。新粒子生成事件能否发生,其根本取决于气态源与凝结汇的竞争。在全球范围内,不同的大气环境下均观测到了新粒子生成现象的发生,但其生成、增长特征以及影响该过程的物理化学过程均存在差异。沿海地区
【基金项目】
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国家自然科学基金（41922051,42061160478,41706122,41905113）； 山东省自然科学杰出青年科学基金（ZR2019JQ09）； 江苏全球变化协同创新中心项目；
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新粒子生成（NPF）是大气气溶胶和云凝结核（CCN）数浓度的重要来源,对地球辐射平衡存在潜在影响。新粒子生成过程分为两个阶段:首先,气态前体物冷凝形成1 nm左右的团簇,然后通过凝结、碰并等方式增长至较大粒径范围。新粒子生成事件能否发生,其根本取决于气态源与凝结汇的竞争。在全球范围内,不同的大气环境下均观测到了新粒子生成现象的发生,但其生成、增长特征以及影响该过程的物理化学过程均存在差异。沿海地区作为海、陆大气环境交界处,丰富的人为源污染物及海洋生物释放的前体物相互作用,可能会共同影响该地区新粒子生成及增长过程。本研究基于青岛沿海地区不同海拔高度站点开展外场观测实验,利用WPS、SMPS、NAIS等多台粒径谱仪在线测量大气颗粒物数浓度及粒径分布,同时结合气象要素、后向气流轨迹、无机和有机气态前体物及大气颗粒物化学组分,分析了沿海地区新粒子生成事件的季节特征,探讨了不同海拔高度下前体物对新粒子生成、增长过程的影响,估算了新粒子生成事件的潜在气候效应。青岛沿海地面站点大气颗粒物数谱分布及新粒子生成事件特征存在季节性差异。观测期间春季、夏季（除2019年7月20日）、秋季、冬季大气颗粒物总数浓度均值分别为（1.3±0.7）×104、（1.7±2.9）×104、（1.1±0.6）×104 和（1.2±3.5）×104 个 cm-3。夏季颗粒物数浓度最高,约为其他季节的1.3～1.5倍。新粒子生成事件年均频率为25.3%,其中春季最高（61%）,其次是秋季（47%）和冬季（24%）,夏季最低（12%）。新粒子生成事件发生时,颗粒物粒径谱峰值从50～100 nm减小至34～66 nm,且NPF事件发生可使颗粒物数浓度提高（1.1～1.8）倍,其中夏季NPF事件天大气颗粒物数浓度增加幅度最为显著。此外,研究表明,该地区在低相对湿度、低凝结汇及陆源气团影响下,更易发生NPF事件。夏季潮湿的海洋气团及较低的气态前体物浓度（如SO2）抑制了新粒子事件的发生,而较强的大气氧化性是该季节新粒子表观生成速率及增长速率较高的原因之一。冬季高的SO2浓度通常伴随着高的凝结汇,也不利于新粒子生成。人为源VOCs（AVOCs,如苯、甲苯、乙炔）及生物源VOCs（BVOCs,如异戊二烯）对新粒子生成的影响存在季节性差异。夏季AVOCs浓度随表观生成速率的增加呈降低趋势,暗示该季节AVOCs可能会抑制新粒子生成,而异戊二烯可能会促进新粒子生成,该结果与夏季较强的生物活性有关。冬季与之相反,相关性结果暗示AVOCs及BVOCs对新粒子生成影响较弱。在青岛沿海高山站点（崂山,海拔165 m）的春季观测实验中,新粒子生成频率为21.2%,观测期间频繁的雨水及大雾天气抑制了 NPF事件的发生。在新粒子生成天,气态硫酸浓度为（0.9～3.8）×107cm-3,其对颗粒物增长的贡献为（12.3～62.9）%,且气态硫酸浓度与3～6 nm范围内颗粒物数浓度增长趋势一致,表明SO2氧化生成的气态硫酸可以促进新粒子生成及增长过程。在沙尘天高气溶胶负荷条件下,依旧观测到NPF事件,且伴随着较高的生成速率,而高浓度的“源”,即丰富的SO2气态前体物是诱导NPF事件发生的关键;且该类事件天更有利于颗粒物增长到更大范围,表明沙尘天可能提高了新粒子活化为云凝结的概率。新粒子不同增长形态产生的潜在气候效应不同。对于青岛沿海地区,有（44～62）%的NPF事件可直接增长至50 nm（称为CCN粒径）以上。NPF事件对CCN数浓度的贡献为（3.4～7.4）× 103 cm-3,其存活概率为（25.8～49.1）%,且均呈现夏冬季节高于春秋季节的特征。受地面站点夏季较强的大气氧化性及崂山春季丰富的气态硫酸的促进作用,新粒子可持续增长至CCN粒径范围,而在其他研究时段,部分NPF事件中新粒子增长至CCN粒径则需经历两阶段增长。地面站点冬季及崂山春季NPF事件中,硝酸铵的凝结对新粒子粒径增长至具有潜在气候效应颗粒物起重要作用。本研究针对青岛沿海地区新粒子生成及增长特征进行了深入研究,为该地区气态前体物对NPF事件的影响及其产生的潜在气候效应提供了数据支撑,在一定程度上弥补了东部沿海地区NPF事件长期观测的不足,具有一定的科学意义。
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