【摘 要】
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工业的迅速发展导致了化石燃料的大量使用,从而带来的能源短缺和环境破坏是当今世界所面临的两大危机。因此,清洁和可持续能源的开发迫在眉睫。通过电化学过程去解决上述问题极具发展潜力,近年来的相关报道不胜枚举。由于氢气（H2）具有最高的质量能量密度,且通过电解水制氢的起始分子和副产物都是无污染的水。因此,H2被认为是即将耗尽的化石燃料的良好替代品之一,电化学析氢反应（HER）的研究备受关注。贵金属铂（Pt
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工业的迅速发展导致了化石燃料的大量使用,从而带来的能源短缺和环境破坏是当今世界所面临的两大危机。因此,清洁和可持续能源的开发迫在眉睫。通过电化学过程去解决上述问题极具发展潜力,近年来的相关报道不胜枚举。由于氢气（H2）具有最高的质量能量密度,且通过电解水制氢的起始分子和副产物都是无污染的水。因此,H2被认为是即将耗尽的化石燃料的良好替代品之一,电化学析氢反应（HER）的研究备受关注。贵金属铂（Pt）是HER中最常用的催化剂,但稀少的储量、昂贵的成本和抗中毒能力差等缺点限制了其大规模商业化。因此,开发低成本和高效稳定的用于替代Pt的催化剂成为了研究的热门。提升催化剂活性和稳定性的常用途径有:一、提高电催化剂的本征活性,可以通过双金属或多金属合金化等手段实现;二、增加电催化剂活性位点的数目,可以通过形貌调控等手段实现;三、金属-载体相互作用的合理运用,可以通过构筑合适的催化剂载体实现。故而,利用三者的协同作用,将经过组分调控和形貌优化构建出的电催化剂负载在合适的载体上,有望实现HER的活性增强和稳定性提升。本论文以十八烷基三甲基氯化铵（OTAC）为结构导向剂,在常温下水性条件下制备出了二维枝晶状PdPtCu和环状PdAgAu纳米结构。同时,利用静电自组装构建了两种新型异质结构:MXene-碳纳米管（Ti2CTx-CNT）和MXene-氧化石墨烯（Ti2CTx-GO）,将其作为上述Pd基纳米合金的载体,探究了该复合电催化剂的HER活性和稳定性,概述如下:体系一:通过简单的一锅共还原法制备具有大量缺陷（如低配位数原子、孔隙和孪晶等）的二维枝晶状钯铂铜（PdPtCu）纳米片,并利用自组装将其固定在Ti2CTx-CNT异质结构上,获得了 PdPtCu/Ti2CTx-CNT异质结构电催化剂。在电催化HER中,PdPtCu/Ti2CTx-CNT催化剂展现出优异的催化活性和稳定性,在10 mA cm-2处的过电位仅为4mV,具有低至18 mV dec-1的Tafel斜率,且在25小时计时电流测试后仍保留了超过97.2%的初始电流密度。PdPtCu/Ti2CTx-CNT的电催化活性和稳定性优于以CNTs为载体PdPtCu电催化剂的和商业Pt/C电催化剂。体系二:结合共还原反应和电置换反应,合成具有中空结构的二维钯银金（PdAgAu）纳米环,并将其进一步组装在Ti2CTx-GO载体上获得了 PdAgAu/Ti2CTx-GO异质结构电催化剂。PdAgAu独特的中空环状结构提高了催化剂的原子利用率,增强了催化活性。同时,Ti2CTx-GO异质结构为催化剂提供了大量的锚定位点,并为质子和电子提供了充分的传输通道,进一步提高了催化活性和稳定性。组分和形貌优化的PdAgAu/Ti2CTx-GO电催化剂在HER中展现出优于双金属PdAg、双金属PdAu和其他三金属PdAgAu纳米合金的催化活性。值得注意的是,该催化剂在长达112小时的计时电流测试后,仍保留超过90%的初始电流密度,表明其超高的长期运行稳定性。
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