随着计算机技术和数值算法的飞速发展,基于密度泛函理论的第一性原理计算方法已成为研究材料性能的重要手段。第一性原理计算方法在研究材料晶格缺陷、相稳定性和力学性质方面的有效性已被广泛认可。本论文采用第一性原理计算方法对三种极具发展潜力的新型结构材料（Laves相金属间化合物、低模量β-Ti合金和Co基γ/γ’双相高温合金）的晶格缺陷、相稳定性和力学性质进行了理论研究,研究内容主要包括合金元素晶格占位倾向、相结构稳定性、弹性模量、理论强度和磁性等方面。上述理论研究为三种结构材料的优化设计提供了理论基础。第一章简要介绍了计算材料学的基本框架和基于密度泛函理论的第一性原理计算方法的发展历程。在本章的最后,本文介绍了第一性原理计算方法在材料科学中的应用。第二章采用第一性原理计算方法研究了过渡族金属元素在C15结构NbCr₂和ZrCr₂ Laves相金属间化合物中的晶格占位,C15结构XCr₂（X=Nb,Zr和Ti）和TiCo₂ Laves相金属间化合物的理论强度。研究结果表明,对NbCr₂化合物而言,Ti和Zr优先占据Nb的晶格位置,V、Mo和W则优先占据Cr的晶格位置;对ZrCr₂化合物而言,Ti和Nb优先占据Zr的晶格位置,V、Mo和W则优先占据Cr的晶格位置。合金元素在Cr基Laves相化合物中的晶格占位行为不能简单的归因于原子尺寸因素和价电子浓度效应。合金元素晶格占位行为的物理本质可以通过合金原子与基体原子之间的杂化效应以及合金元素不同晶格占位方式对Laves相结构稳定性的影响来进行解释。Laves相化合物理论强度的计算结果表明,NbCr₂沿{1 11} < 112>方向的剪切强度高于NbCr₂在<001>方向的拉伸强度,导致了NbCr₂化合物易于沿<001>方向发生脆性断裂。C15 Cr基Laves相化合物材料的断裂解理面是{001}面。C15 Cr基Laves相化合物理论拉伸强度的决定因素是原子之间的键合强度。TiCr₂、NbCr₂和ZrCr₂化合物在<001>方向的拉伸强度分别为28.51 GPa、28.17 GPa和23.32 GPa,对应的断裂应变量均为32%。TiCo₂化合物在<001>方向的拉伸强度为26.35 GPa,对应的断裂应变量为26%。第三章采用第一性原理计算方法研究了β型Ti-X（X=Nb、Mo和Ta）合金的结构稳定性、电子结构和弹性性质。计算结果表明,随着X元素含量的增加,β立方结构Ti-Mo合金的晶格常数逐渐减小,而Ti-Nb和Ti-Ta合金的晶格常数却逐渐增大。β结构Ti-X合金的内聚能随着X元素含量的增加而逐渐提高。β结构Ti-X合金的结构稳定性随过渡族元素X含量即合金价电子浓度e/a的增加而提高。从晶体弹性稳定性准则分析,合金的价电子浓度为4.10是Ti-X合金以亚稳态β立方结构成立的临界点。β结构Ti-X合金的体模量、剪切模量和杨氏模量随着合金价电子浓度即合金结构稳定性的升高近似线性增加。当合金价电子浓度为4.10时,β结构Ti-X合金具有最低的弹性模量。β结构Ti-X合金的弹性模量与晶格常数之间没有明确的对应关系,因此不能以合金晶格常数变化来预测合金中原子的结合力及其弹性性质。Ti-25 at.% Nb合金中β、α’’和ω相均满足其结构弹性稳定性要求,即三种相均有可能以亚稳相形式存在,其中α’’相的结构稳定性最高,而β相的结构稳定性最低;在Ti-25 at.% Nb合金中ω相具有最高弹性模量,β相则具有最低弹性模量。第四章采用第一性原理计算方法研究了Co-Al（Ge）-W三元合金中Co₃（Al,W）和Co₃（Ge,W）γ’析出相的结构稳定性、磁性和弹性性质。计算结果表明,Co₃（Al,W）和Co₃（Ge,W）析出相能以L12结构存在。L12 Co₃（Al,W）和Co₃（Ge,W）化合物的弹性模量均高于Co基体,Co₃（Al,W）和Co₃（Ge,W）化合物的析出对Co合金基体能起到模量强化作用。L12结构Co₃（Al,W）化合物具有磁性,其磁矩为～0.50μB/atom,自旋极化效应对具有磁性的L12结构Co₃（Al,W）化合物的弹性性质计算是不可忽略的。自由形成能的计算结果表明,当温度为1173 K且W元素含量高于23 at.%时,Co₂4(Al_8-xW_x)化合物以六方结构单相存在;当W元素的含量在18.5 at.%～23 at.%之间时,L12和六方结构Co₂4(Al_8-xW_x)化合物两相共存。当W元素的含量不高于18.5 at.%时,Co₂4(Al_8-xW_x)化合物以L12结构单相存在。