花岗岩裂隙中放射性核素迁移试验及模拟研究

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裂隙介质中的核素迁移研究是高放废物地质处置中的一个重要研究方向,对我国核废物处置的发展具有重要意义。本文在总结国内外研究现状的基础上,自行设计加工花岗岩单裂隙装置、含填充物的有机玻璃构建裂隙装置、扩散装置和弥散装置,先后完成了铀、钍混合元素作为溶质在花岗岩及单裂隙中的运移实验。采用数值模拟方法预测核素U-238、Th-232及毒性核素Pu-242和Am-243在甘肃北山裂隙系统中的迁移情况。得出主要结论如下:(1)花岗岩对钍的阻滞作用强于铀,核素在2mm岩片中的扩散系数大于4mm岩片中的扩散系数,铀和钍的扩散系数分别为1.81×10-113.73×10-11,6.89×10-127.16×10-12,阻滞系数分别为89339097,1432814565。(2)核素在2mm岩片中的弥散系数大于4mm岩片中的弥散系数,铀和钍的弥散系数分别为3.87×10-105.65×10-10,8.18×10-121.49×10-11。阻滞系数分别为88619100,1415214418。(3)核素在花岗岩裂隙中的运移能力与裂隙中水流流速有关。随着流速的减小,核素与花岗岩裂隙表面接触时间增长,核素在花岗岩中的扩散、吸附、离子交换等作用加强,导致峰现时间滞后,穿透曲线的拖尾程度加剧,核素的相对浓度值减小。从核素相对浓度值减小程度上看:钍>铀,主要原因是钍自身化学性质使其在裂隙中更难溶解、迁移。(4)花岗岩单裂隙中纵向弥散度:钍<铀。(5)同一核素,混合核素在裂隙中的运移能力较单一核素强,混合元素中铀的穿透曲线较单一核素铀的穿透曲线有峰现时间提前,相对浓度值升高的现象,推测其原因是混合核素在花岗岩裂隙中的离子交换作用互相影响,使其在裂隙中的滞留量减小,导致花岗岩对核素的阻滞作用能力减弱。(6)裂隙中填充矿物粘土的种类与数量影响核素的迁移行为,裂隙中填充矿物粘土的穿透曲线的相对浓度值:蒙脱石<伊利石<绿泥石,峰现时间:绿泥石<伊利石<蒙脱石,核素在含蒙脱石的裂隙中迁移的最慢。裂隙中的纵向弥散度:绿泥石>伊利石>蒙脱石。(7)本次研究从甘肃北山裂隙隙宽分布规律入手,结合一维多途径核素迁移模型,采用本实验中获得的核素迁移参数,预测了U-238和Th-232在甘肃北山裂隙系统中的迁移情况。其次,运用相同的模型选取毒性核素Pu-242和Am-243进行模拟预测。
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