经济社会的快速发展和全球人口数量的激增产生了大量的温室气体CO2,导致了全球变暖以及各种气候问题。选择性地捕获并且高效地分离CO2对于缓解气候压力具有重要的现实意义。金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是一类结晶性多孔材料,因其具有高比表面积、金属配体组成及孔道结构可调节、高化学稳定性和热力学稳定性的优势,近年来在气体吸附应用领域,尤其是对CO2捕集与分离领域具有重要的潜在应用价值。对MOFs进行-NH2基功能化修饰是提升其对CO2吸附与分离性能的有效方法之一,-NH2功能基的引入不仅可以改变CO2的吸附机制,增强对CO2的相互作用力,而且较多-NH2基团的存在还可以增加对CO2的吸附位点。本论文工作旨在设计和制备含-NH2功能基的MOFs材料用于高效吸附和分离CO2,分别通过合成前修饰法和合成后修饰法,对MOFs进行-NH2基功能化,系统研究了功能化后MOFs材料的结构稳定性及其对CO2的吸附与分离性能和影响因素。论文的主要研究内容如下:（1）利用合成前修饰法在保持MIP-207原骨架结构的基础上,通过在原配体均苯三甲酸中掺杂不同比例的5-氨基间苯二甲酸（5-Aminoisophthalic acid,简称5-NH2-IPA）配体,合成了一系列骨架中带有不同氨基含量的MIP-207-NH2-X（X=15%、25%、50%、60%、80%、100%）材料。对比了不同5-NH2-IPA配体的加入量对MIP-207结构形貌以及CO2吸附分离性能的差异。结果表明随着5-NH2-IPA配体的增多,MIP-207-NH2的BET比表面积、孔容孔径以及对CO2的吸附和分离性能均呈现了先增大后减小的趋势。在1 atm、273 K下,MIP-207-NH2-25%和MIP-207-NH2-50%对CO2的吸附量分别比母体MIP-207提高了21%和6.5%。经理想溶液吸附理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）计算结果表明MIP-207-NH2-25%对模拟烟气组成和比例的CO2/N2（15 vol%:85 vol%）分离因子高达77。进一步CO2/N2混合气体穿透测试结果表明在常压、273 K下,MIP-207-NH2-25%对CO2的动态吸附量和分离因子均高于母体MIP-207。因此证实了本实验方法可以有效地将-NH2基引入MOF骨架内并提高其吸附分离性能,在此过程中通过精确控制-NH2基配体的加入量,可以使材料保持其原MOF结构稳定性并且有效提高其吸附分离性能。（2）利用合成后修饰法成功向MOF-520孔内引入乙二胺（Ethylenediamine,ED）。通过溶剂挤压法将不同含量的ED挤压进MOF-520的微孔内,制备了一系列ED@MOF-520-X（X=10%、20%、30%、40%、60%）复合材料,系统研究了ED的含量对ED@MOF-520复合材料的结构和性能的影响。当ED的加入量为MOF-520孔体积的30%及以下时,材料维持了与MOF-520相同的晶体结构。在77 K下测试的N2吸脱附等温线结果证明随着ED加入量的增多,材料的比表面积和孔体积逐渐降低。气体吸附测试结果表明ED@MOF-520对CO2的吸附量较MOF-520均有所降低,但其中ED@MOF-520-20%对CO2/N2的分离因子与修饰前的MOF-520相比提高了近50%,主要得益于吸附位点的增多以及分子筛分效应的增强。当ED加入量较多时（大于30%）,材料的BET和孔体积大幅度降低,从而影响了ED@MOF-520-X对CO2的吸附分离性能。本部分工作证实了吸附位点数量、孔结构和比表面积会同时影响MOF-520对CO2的吸附与分离性能。本文制备了多系列-NH2功能基修饰的MOFs材料。探究了MOFs材料的可控制备、吸附位点以及孔道结构对CO2吸附与分离性能的影响,为新型吸附剂的性能优化及其发展提供了实验和理论依据。