小晶粒ZSM-5分子筛的合成及其在异丁烯胺化中应用的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fengjikun
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文以四丙基溴化铵为模板剂,硅酸钠和硫酸铝分别为硅源和铝源,用水热晶化法合成ZSM-5分子筛,采用XRD、TPD、BET技术对所制备的试样进行了表征。本文考察了硅铝比、碱度、水含量、模板剂量、添加剂等原料配比对合成ZSM-5分子筛结晶度及晶粒尺寸的影响,并对其机理做了简单的讨论。最后,本文将所制备的小晶粒ZSM-5分子筛应用于异丁烯胺化反应,研究了晶粒尺寸及元素改性对ZSM-5分子筛催化胺化性能的影响。 主要结果如下: (1)采用水热晶化法,静态下合成ZSM-5分子筛,当合成摩尔比是Al2O3∶SiO2∶Na2O∶H2O∶模板剂=1∶80∶7∶3000∶10,于160℃下晶化20小时,所得ZSM-5分子筛的结晶度最大;动态搅拌(搅拌速度300转/分),可以提高产品的结晶度,而加入NaCl、NaBr和Na2SO4时产品结晶度也有较明显提高,其中以NaBr效果最好,结晶度可达115.4%。 (2)在低温加盐的条件下合成小晶粒ZSM-5分子筛,当合成配比(摩尔比)是Al2O3∶SiO2∶Na2O∶H2O∶NaCl=1∶80∶5∶3000∶40,于120℃下晶化100小时(搅拌速度300转/分),得到的ZSM-5的晶粒尺寸最小。综合考虑结晶度和晶粒尺寸,最终选定最佳合成配比(摩尔比)是Al2O3∶SiO2∶Na2O∶H2O∶NaCl∶模板剂=1∶80∶7∶3000∶40∶10,此时产品的晶粒尺寸为35.6nm。 (3)异丁烯胺化反应结果表明:自制的氢型及改性的小晶粒ZSM-5分子筛催化剂对异丁烯胺化反应有较高的活性,同时对叔丁胺有很好的选择性。随着ZSM-5分子筛晶粒尺寸的减小,叔丁胺得率呈上升趋势。其中,2%Pr改性的ZSM-5分子筛在反应压力2MPa,反应温度250℃,空速180h-1的工艺条件下,异丁烯转化率为9.09%,叔丁胺选择性为100%。
其他文献
学位
针对目前油田含油污泥处理的难题,开展了含油污泥分离技术研究和含油污泥降解优势菌种的评价室内研究工作,同时进行了高效污泥分离器的设计和生物降解堆肥处理含油污泥等现场试
阿托伐他汀钙(Atorvastatin calcium),商标名;立普妥,是非常高效的治疗高血脂症的药物,药效持久对人体的副作用比较小,研究新的以及高效的降血脂药物能够创造社会价值,具有非常深
本文研究了三相床反应器中合成气一步法制二甲醚的工艺条件,催化剂是由甲醇合成催化剂与甲醇脱水催化剂均匀混合组成的双功能复合催化剂。在温度220℃~265℃、压力4MPa~5MPa、空
本文以异丁烯直接催化胺化合成叔丁胺为研究对象,以分子筛为催化剂,在热力学分析的基础上,考察反应温度、压力、空速、氨烯比等工艺条件对反应性能的影响。并对分子筛进行筛选和