CsPbBr3/CsPbI3钙钛矿纳米晶的制备及其光发射器件研究

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波长可调节的电驱动全色显示光发射器件(LED)是未来照明光源的发展方向,其发展前景广阔,具有重要的现实意义。在众多发光材料中,全无机铯铅卤化物CsPbX3(X=Cl、Br和I)钙钛矿纳米晶,具有较大的电荷载流子迁移率、较高的发光量子产率及颜色纯度、较宽的可调节光学带隙以及较为简单的制备工艺等材料优势,被认为是许多新兴光电子器件应用中有希望的候选材料之一。近年来,特别是具有优异光电性能的绿色(CsPbBr3)和红色(CsPbI3)钙钛矿纳米材料更加受到研究人员的广泛关注。然而,不同卤素成分的钙钛矿纳米材料互相接触时光电性质不稳定,容易发生阴离子交换反应,这些问题极大阻碍了它们在光电器件中的进一步发展和应用。本文中,针对上述问题,利用高温热注入法制备了高质量的CsPbBr3和CsPbI3钙钛矿纳米晶,利用光致发光(PL)和电致发光(EL)光谱动态监测和表征了所制备的钙钛矿纳米晶在混合成溶液和薄膜之后的阴离子交换过程,并证明了物理碰撞和溶剂桥效应共同影响了混合溶液的阴离子交换反应,而在混合物薄膜中,物理碰撞占据主导地位。更重要的是,通过在CsPbBr3和CsPbI3之间插入一层聚苯乙烯(PS)中间层,构造CsPbI3/PS/CsPbBr3结构,有效地阻止了不同卤素离子之间不利于光电器件应用的阴离子交换反应,获得了纯色稳定的混合体发光。传统的n-ZnO/p-GaN异质结LED已经被证实在电流注入下会发射蓝紫光,且制备工艺成熟。将上述CsPbI3/PS/CsPbBr3结构引入n-ZnO薄膜/p-GaN异质结,构建了LED器件。基于三基色原理,通过调节器件中添加的CsPbBr3和CsPbI3的摩尔比,即EL光谱中绿、红和蓝紫色光的发光比例,成功实现了颜色可调的LED器件。为进一步优化器件结构和改善器件性能,将CsPbI3/PS/CsPbBr3结构引入一维的ZnO纳米棒阵列/p-GaN异质结LED器件中。相比于n-ZnO/p-GaN薄膜异质结,优化后的器件具有更高的发光效率且在发光颜色调节上更为容易,实现了在全色域范围内颜色可调的LED器件,并获得了稳定的白光发射。这一工作为更好地理解卤化物钙钛矿纳米材料之间发生的阴离子交换反应机制和光电子器件进一步的开发应用提供了借鉴。利用蓝紫色芯片驱动,获得了颜色可调的电致发光性能和稳定的白光发射,实现了全光谱颜色坐标的覆盖,对未来的全色显示和白光照明领域具有积极推动作用。
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