首先，本论文合成具有高硅含量的有机硅单体γ—甲基丙烯酰氧丙基三（三甲基硅氧基）硅烷（TRIS），解决了大多数有机硅单体在聚合过程中的水解问题。为了避免乳化剂带来的负面效应，以1—丙烯基—2—羟基烷基磺酸钠（COPS-1）为反应性乳化剂，运用半连续无皂乳液法，制备出稳定的γ—甲基丙烯酰氧基丙基三（三甲基硅氧基）硅烷均聚乳液。有机硅单体均聚物的Tg为-10℃。 对有机硅/丙烯酸酯共聚物乳液的合成进行了系统的研究。结果表明在预乳化超声20min，反应性乳化剂含量达到6wt％，KPS含量1.0wt％，反应时间3小时条件下，制备出性能优异的γ—甲基丙烯酰氧基丙基三（三甲基硅氧基）硅烷—甲基丙烯酸甲酯共聚乳液。运用红外光谱法、差示扫描量热法、透射电镜分析、表面自由能分析等表征手段分析了共聚物结构与性质。结果显示，所合成的聚（TRIS/甲基丙烯酸甲酯）乳胶粒子是规则的球形。制备出有机硅/丙烯酸酯含量比为6/4时，共聚物Tg为20℃。随有机硅单体含量增加，所得聚合物膜的水接触角上升，表面能下降。 以无皂聚（γ—甲基丙烯酰氧基丙基三（三甲基硅氧基）硅烷—甲基丙烯酸甲酯）共聚乳液与无皂丙烯酸酯共聚物乳液共混，制备共混乳胶膜，并通过表面能分析、红外光谱法、扫描电子显微镜分析和原子力显微镜分析等测试，详细探讨了成膜温度、热处理条件、两共混组分的Tg差异等因素对共混乳液自组织形成梯度结构的影响。测试结果表明，对于P（TRIS/MMA）/P（MMA—BA）无皂共混乳液，当成膜温度高于两组分的最低成膜温度，提高成膜温度，共混乳胶膜与空气表面和膜与玻璃表面的表面能差异增大，有利于共混乳胶膜中两组分的自组织迁移，在膜的断面沿厚度方向形成梯度膜。经过退火处理后，共混乳胶膜与空气表面和膜与玻璃表面的表面能差异增大十分明显，含硅链段在膜与空气表面相对强度明显增大，共混膜表面粗糙度明显改善，有利于在膜的断面沿厚度方向形成梯度膜。两组分Tg差异有利于共混两组分的自组织迁移形成梯度膜。当成膜温度大于两组分中最低成膜温度较高组分的最低成膜温度20℃左右时，膜断面沿厚度方向梯度分布最佳。