以吸附剂为模板制备光催化剂去除环境内分泌干扰物

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环境内分泌干扰物(EDCs),可以通过干扰动植物的内分泌系统,使动植物致病。目前,大量的国内外学者都在不遗余力的寻找理想的EDCs去除技术,其中吸附法和光催化法以其独特的优势,从多种EDCs去除技术中脱颖而出,成为研究的热点。本文分别利用吸附法和光催化法去除EDCs。在制备高效吸附剂的基础上,以吸附剂为模板制备高效光催化剂,由于光催化剂保持了吸附剂的微观结构而获得了优异的光催化性能。针对EDCs类化合物疏水性强的特点,制备氟化苯胺吡咯共聚物(PACPF)和金属-有机配合物(BNW)两种高效吸附剂,并以其为模板制备具有高催化活性的纳米片状β-Bi2O3和纳米线状β-Bi2O3。将四种材料用于典型的内分泌干扰物BPA或EE2的去除,利用SEM、TEM、BET、EDS、XRD、UV-Vis漫反射和PL等表征方法,评价PACPF、BNW、β-Bi203纳米片和β-Bi2O3纳米线的形貌、物相和光学性能等。具体内容如下:1.以苯胺和吡咯为单体,以过硫酸铵为引发剂,P123为形貌控制剂,在冰水浴下制得吸附剂PACPF,并用于去除溶液中的BPA(BPA浓度40mg/L)。吸附实验结果表明,常温下吸附480min可以达到吸附平衡;Langmuir模型计算出PACPF对BPA的理论最大吸附容量为157.7mg/g。机理研究表明,BPA在PACPF上的吸附过程主要来自π键和氢键的相互作用。2.以Bi(NO3)3·5H20和Na2CO3以为原料,以PACP为结构导向剂以及C源和N源,制得β-Bi2O3纳米片。PACP的加入不仅使材料对EE2的吸附能力增加,而且引入了微量的C和N元素,极大的提高了 β-Bi203纳米片的催化性能。将最优条件下所得的光催化剂用于去除EE2,经过500W氙灯光照20min,其对于10mL 3mg/L的EE2溶液的去除率高达98.86%。循环实验结果表明,光催化实验过程中催化剂由纯的β-Bi2O3纳米片变为β-Bi2O3/Bi2O2CO3的异质结材料,二者构成了典型的p-n型异质结,从而保持了此材料快速去除EE2的能力。3.以Bi(NO3)3·5H2O和H2BDC为原料,以DMF为溶剂,制得BNW吸附剂,并用于去除水溶液中的BPA(BPA浓度10mg/L)。常温下吸附120min后可以达到吸附平衡;Langmuir模型计算出BNW的理论最大吸附量为44.05mg/g。机理研究表明,BPA在BNW上的吸附过程主要依靠BPA分子和BNW之间π键和氢键的相互作用。4.以最优材料纳米线状BNW为前驱体,制备β-Bi203纳米线光催化剂,用于降解BPA。在500W氙灯下光照24min,其对10mg/L的BPA溶液的去除率可以达到99.9%。元素分析结果表明β-Bi2O3纳米线中含有微量的C和N元素。β-Bi203纳米线中所含的微量C、N元素不仅拓展了 β-Bi203纳米线的可见光吸收范围,而且有利于电子-空穴对的分离,同时纳米线结构进一步提高了电子的传输效率。经过三次实验后的光催化实验结果,表明材料对BPA的去除率依然保持在96%以上,说明三次循环后此材料依然可以实现对BPA的快速去除。
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