【摘 要】
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塑料作为三大合成高分子材料之一,已经被广泛应用于服装生产、汽车制造、食品包装、医疗器械等众多领域。由于塑料产生的废弃物在环境中难以降解,大规模的生产与使用给环境造成了严重的污染。这使得人们对利用可再生资源生产可持续高分子材料的兴趣日益上升,其中设计具有闭合循环生命周期的化学可循环聚合物是最具有吸引力的解决方案。本文利用商品化的生物基单体为原料,利用强碱/脲组成的二元催化体系成功制备了结构明确的可循
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塑料作为三大合成高分子材料之一,已经被广泛应用于服装生产、汽车制造、食品包装、医疗器械等众多领域。由于塑料产生的废弃物在环境中难以降解,大规模的生产与使用给环境造成了严重的污染。这使得人们对利用可再生资源生产可持续高分子材料的兴趣日益上升,其中设计具有闭合循环生命周期的化学可循环聚合物是最具有吸引力的解决方案。本文利用商品化的生物基单体为原料,利用强碱/脲组成的二元催化体系成功制备了结构明确的可循环聚合物,包括均聚物（PδCL）与嵌段共聚物（PδCL-b-PLLA、PLLA-b-PδCL-b-PLLA）,并对所得的聚合产物进行了热力学、力学以及循环性质的研究。测试结果显示均聚物结晶度低,力学性质较差。但通过共聚得到的三嵌段聚合物具有良好的弹性回复率、断裂强度以及断裂伸长率,是一种热塑性弹性体材料,性能可以与商品化的产品相媲美。本文的研究内容主要包括以下两个部分:1、使用甲醇钾/脲组成的二元催化体系,催化生物基δ-己内酯开环聚合,研究了单体浓度、催化剂种类以及投料比等因素对聚合反应的影响。由实验结果可知:当使用甲醇钾/脲（U3）为催化剂时,可以在室温下实现δ-己内酯快速的“活性”/可控聚合,制备得到结构明确、分子量分布窄的聚（δ-己内酯）。δ-己内酯开环聚合反应的焓变为-12.8 k J mol-1,熵变为-40.6 J mol-1 K-1。在25°C时,反应的吉布斯自由能为-0.7 k J mol-1。初始单体浓度[M]0=1 mol L-1时,聚合反应的上限温度为40°C。δ-己内酯的均聚物可以解聚为起始单体,能够实现聚合物的闭合循环。2、采用顺序加料的方式,使用一锅法合成了嵌段共聚物。核磁共振波谱仪(~1H NMR、13C NMR、DOSY)和尺寸排阻色谱仪（SEC）的测试结果证明聚合得到了结构明确的嵌段共聚物（PδCL-b-PLLA、PLLA-b-PδCL-b-PLLA）。利用热重分析（TGA）研究了嵌段共聚物的热力学性质,利用拉伸测试研究了嵌段共聚物的力学性质。其中力学性质表现最好的三嵌段共聚物（TPE-3）是一种热塑性弹性体,测试结果显示样品的断裂伸长率为755%、拉伸强度为13.4 MPa。循环拉伸测试结果显示样品的弹性回复率为93.1%,弹性为70.8%,残余应变为6.3%。在此基础之上,还实现了三嵌段共聚物的解聚与循环利用。
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