【摘 要】
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近年来,光催化技术作为一种解决能源危机和环境危机最具前景的途径之一,受到日益广泛的关注。半导体光催化材料具有化学性质稳定,因成本低和环境友好等特点而被广泛的研究:第
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近年来,光催化技术作为一种解决能源危机和环境危机最具前景的途径之一,受到日益广泛的关注。半导体光催化材料具有化学性质稳定,因成本低和环境友好等特点而被广泛的研究:第一代的光催化材料,如TiO2、ZnO和SnO2等,仅能响应紫外光;第二代的光催化材料,如WO3、Fe2O3和Cu2O等,能够响应可见光。然而此类光催化材料的宽带隙和低量子效率限制了它们的广泛应用。因此对于第三代光催化材料的研究和开发,如钙钛矿材料,能够综合以上光催化材料的优点,从而满足对于太阳能的有效利用,达到未来环境和能源技术的要求。层状钙钛矿氧化物因其具有独特的层状结构,可以剥离成超薄的二维纳米薄片,并构建异质结结构,从而得适当的能带结构,并将其应用于可见光驱动的光催化领域。本论文论述了将层状钙钛矿氧化物KSr2Nb3O10剥离成超薄二维纳米片的方法,并通过非均相偶联改性研究其结构和性能特点,研究结果表明改性的KSr2Nb3O10光催化材料具有更宽的光谱响应范围,在可见光下的光催化活性得到了显著的提升。为了理解光催化材料的基本光催化原理,本论文对制备的光催化材料进行了系统的表征(XRD、SEM、TEM、XPS、DRS以及EIS等),通过对其结构和光催化性能的分析,建立了光催化响应过程中的电荷转移机制。主要研究内容如下:1.采用高温固相合成了KSr2Nb3O10,再将其在微波环境下进行换酸和剥离反应得到超薄的二维纳米片HSNO-ns。采用水热法合成了纳米尺寸的WO3纳米片,并通过球磨法将WO3纳米片与HSNO-ns纳米片构建成紧密结合的Z型异质结。这种异质结在拓宽HSNO-ns纳米片的光响应范围的同时,提高了半导体的氧化和还原能力,并且极大的提高光生电子空穴对的分离和迁移速率,延长了光生载流子的寿命。当WO3纳米片与HSNO-ns纳米片的质量比为7wt.%时,样品的光催化活性最高,在模拟太阳光照射20 min后,该材料对浓度为5 mg/L的甲基橙溶液降解率达到99.7%。2.采用绿色的水相合成路线,合成了CdSe量子点修饰的HSNO-ns纳米片。通过CdSe量子点的修饰,HSNO-ns纳米片的光响应范围得到了极大的提高,吸收边带从400 nm红移至780 nm,从而极大地提高了光能利用率,同时有效的促进光生载流子的分离和迁移,提高了光催化活性。在可见光下照射6 min,纯的CdSe对浓度为25 mg/L的甲基橙溶液降解率达到65.3%,纯的HSNO-ns纳米片在可见光下几乎没有降解效果。将两者复合之后降解效果得到显著的提高,其中CdSe负载量为50wt.%时,甲基橙在5 min之内降解了95%。3.采用水热法合成CdS与HSNO-ns纳米片复合物,CdS的负载使得HSNO-ns的光吸收边带由400 nm红移至570 nm。常温下,将样品分散于20vt.%三乙醇胺水溶液中,于可见光照射下测试样品的产氢性能。结果表明复合样品产氢效果好于纯相的CdS和HSNO-ns,其中样品HSNO-ns/CS3的产氢速率达到330.85μmol·g-1·h-1。
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