论文部分内容阅读
获得具有有效装载和控释功能的传输载体材料是提高功能因子稳态化和高效利用的关键科学问题之一。论文通过层层组装技术，将淀粉基组装载体材料与蛋白质进行组装聚集，系统考察淀粉基组装载体材料分子链上基团性质和数量、分子摩尔质量和内部有序聚集态结构及其在液态食品和消化道环境中的变化对组装微囊的稳定性和体外模拟控释特性的影响规律，掌握淀粉基组装载体材料分子链结构和聚集态结构的调控方法，从而实现对组装微囊控释特性的调节，获得具有对蛋白质有效装载和控制释放的组装微囊体系。通过羧甲基化和季胺基化引入阴离子和阳离子基团、普鲁兰酶酶解的方式对淀粉基组装载体材料分子的带电性质、分子链和聚集态结构进行调控，获得分子摩尔质量2.010×106g/mol~2.345×107g/mol、羧甲基基团取代度为0.041~0.245的阴离子淀粉基组装载体材料，分子摩尔质量为6.154103g/mol~2.662104g/mol、季胺基基团取代度为0.143~0.283的阳离子淀粉基组装载体材料。阴离子淀粉基组装载体材料除在pH=1.2外均带负电荷，且带负电荷量随取代度的增加而增加，阳离子淀粉基组装载体材料均带正电荷，且带正电荷量随取代度增加而增加。阴离子淀粉基组装载体材料内部有序聚集体属于质量分形，且Mw=4.373×106g/mol的阴离子淀粉基组装载体材料分子内部呈表面相似排列，结构致密；而阳离子淀粉基组装载体材料除Mw=1.344×104g/mol是质量分形外，其他分子内部均无自相似性。以牛血清白蛋白作为模型蛋白，分别与不同取代度的和分子摩尔质量的阴离子和阳离子淀粉基组装载体材料进行组装聚集制备不同层数的组装微囊，考察在pH=2.5~5之间的缓冲溶液中储存时组装微囊的电位、平均粒径及粒径分布的变化情况，并研究了模拟人体消化液pH条件中组装微囊的zeta-电位、粒径、形貌和内部有序聚集态结构的变化特征。在此基础上，利用体外溶出仪对组装微囊装载的BSA释放性质进行研究，得到组装微囊在消化液转运过程中结构(尺寸、带电量、形貌、聚集态等)的变化对BSA控制释放性能的影响。结果显示，Mw=6.049×106g/mol、DS=0.157的阴离子淀粉基组装载体材料对BSA进行包裹有最高的包封率63.69%和装载量70.61%，在此基础上，用Mw=7.407103g/mol、DS=0.261的阳离子淀粉基组装载体材料和Mw=4.373×106g/mol、DS=0.041的阴离子淀粉基组装载体材料进行层层组装后得到三层组装微囊，其在雪碧中储存七天后BSA的泄露率为1.3%，在上消化道中释放率较少，在结肠液中BSA的释放率为56.79%并且具有良好的控制释放能力。该组装微囊在模拟人体消化液pH条件中内部有序聚集体均具有质量分形，且pH=1.2时分形维数最大。在pH=1.2条件下组装微囊呈现暗黑色多边形形态，随着pH=6.8和7.2时，组装微囊表面变为边界模糊的球体或椭球体，且尺寸增大。本文通过调节阴离子和阳离子淀粉基组装载体材料的取代度、分子摩尔质量和组装层数，构建了不同结构特征的组装微囊传输系统，建立了淀粉基组装载体材料结构及其组装微囊带电性质、尺寸、内部聚集态结构随模拟人体消化道环境变化的规律与BSA装载、控释特性之间的关系，获得了适合液态食品体系的组装微囊控释传输体系，研究成果对淀粉基组装载体材料调控液态食品体系中蛋白质的控释传输具有重要指导意义。