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本论文中,利用飞秒时间分辨的飞行时间质谱与飞秒时间分辨的光电子速度成像技术研究了一些重要小分子激发态的解离以及电离动力学过程。
利用400.6nm激发光,801.6nm的探测光研究了 NO2分子在第一锥形交叉区域的超快动力学行为。发现了两个不同的衰减通道,衰减寿命分别对应于179fs和144fs,同时也发现了一个周期330fs的振荡行为。
利用271nm的光做激发,407nm光电离,研究了不同的氯苯团簇在S1态的超快衰减过程,结果显示出两种不同的衰减成分(τ1=110fs至170fs,τ2=1.1ns至3.7ns),其中超快过程可视为从激发态至基态高振动态的内转换过程,而纳秒级的过程则是在基态高振动态的解离过程。
用287nm≥λpump≥260nm的光做激发,407nm的光做电离探测,研究了苯甲醛分子在S2激发态附近的超快动力学行为。通过双指数拟合得到了S2态的两个超快通道(τ1=238fs~892fs,τ2=560fs~650fs),而在S2态之下S1态的高振动激发态处也看到了两个超快过程(τ1=56fs,τ2=604fs)。
我们将自行研发的二维带电粒子探测器用于 Xe的时间分辨的多光子电离过程。通过对272与408nm时间分辨的光电子成像进行处理,得到了时间分辨的光电子能谱。在能谱上观察到了明显的谱峰红移的现象,这反应了在原子体系中激光诱导的有质动力势的时间分辨的动力学调制过程。
利用波长可调谐的飞秒激光研究了杂环分子吡咯的光电离动力学,由于不同中间态的参与使其电离过程表现出不同现象。通过分析光电子能谱同时辅以角度分布信息,给出了吡咯在261至406nm的波长范围内的可能的多光子电离机理。