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自非线性光学现象发现以来,非线性光学材料被应用在越来越多的领域,如光通讯、生物成像和可调谐激光器等。鉴于非线性光学材料的应用需求,寻找具有强非线性光学响应的非线性光学材料仍然具有迫切性和必要性。由于通过实验方法寻找响应好的非线性光学材料具有周期长、成本高等缺点,而理论模拟不仅不存在这些问题还能预测到实验中无法做到的一些方面。微观分子的第一超极化率常作为材料二阶非线性光学响应强弱的一个衡量标准,且第一超极化率不为零的前提是具备非中心对称性。螺旋石墨烯(HGN)不仅具有独特的螺旋性、手性和大π共轭体系,而且还兼具石墨烯的一些优良特性。另一方面螺形分子可作为分子弹簧应用在一些特殊的领域中。螺形结构的电子可以从三维方向传输比平面形分子的一维方向更利于电子的转移,使得结构的非线性光学响应显著增强。这也为螺形分子在非线性光学领域中的应用提供了一个新的前景。
薁缺陷是一个非中心对称结构而具有极性,BN纳米材料具有大的能隙而往往具有绝缘体的属性。因此将薁缺陷或BN掺杂到螺旋石墨烯纳米带(HGN)中既改变了对称性又使得分子发生了极化。结构与性质有着密不可分的关系,因此本文将薁缺陷和BN引入到螺旋石墨烯纳米带中,可以使得纳米带的第一超极化率增强。通过改变掺杂方式和掺杂数量设计出一系列不同的结构,以期获得动力学稳定性好且第一超极化率大的结构,并通过前线分子轨道、电子光谱来找出掺杂对第一超极化率的影响因素。
本论文的主要内容分为两个部分,第一部分(第三节)主要研究将薁缺陷掺杂到螺旋石墨烯纳米带中,改变薁缺陷的掺杂方式和掺杂数量来寻找具有大的静态第一超极化率结构。通过静态第一超极化率与纳米带单元(长度)变化的关系,前线分子轨道,电子跃迁等分析找出薁缺陷是如何影响结构的第一超极化率,确定了掺杂方式对静态第一超极化率起着决定性作用,结构中薁缺陷对第一超极化率起主要贡献。并获得了具有最大静态第一超极化率的AHGN?a结构。第二部分(第四节)将BN或BN和薁缺陷引入到螺旋石墨烯纳米带中,设计出一系列不同的结构,再根据能隙和第一超极化率筛选出动力学稳定性好且第一超极化率大的最佳结构BNHGN?a和BNAHGN?a。对结构静态第一超极化率的影响因素进行了研究,发现掺杂方式对结构的第一超极化率起着决定性作用。通过前线分子轨道分析发现BN掺杂或BN和薁缺陷共掺杂在分子中的作用不同。同时也对最佳结构的电子光谱等进行了分析。
总之,通过探究薁缺陷或BN的掺杂得到了动力学稳定性好且第一超极化率大的AHGN?a和BNHGN?a。明确了掺杂方式是影响第一超极化率的主要因素。通过前线分子轨道发现薁缺陷、BN或BN和薁缺陷掺杂时对结构的非线性光学响应的改善有不同的作用。并探究了最佳结构在不同外场下的二阶非线性光学过程,并利用二维二阶非线性光谱图进行了表征。
薁缺陷是一个非中心对称结构而具有极性,BN纳米材料具有大的能隙而往往具有绝缘体的属性。因此将薁缺陷或BN掺杂到螺旋石墨烯纳米带(HGN)中既改变了对称性又使得分子发生了极化。结构与性质有着密不可分的关系,因此本文将薁缺陷和BN引入到螺旋石墨烯纳米带中,可以使得纳米带的第一超极化率增强。通过改变掺杂方式和掺杂数量设计出一系列不同的结构,以期获得动力学稳定性好且第一超极化率大的结构,并通过前线分子轨道、电子光谱来找出掺杂对第一超极化率的影响因素。
本论文的主要内容分为两个部分,第一部分(第三节)主要研究将薁缺陷掺杂到螺旋石墨烯纳米带中,改变薁缺陷的掺杂方式和掺杂数量来寻找具有大的静态第一超极化率结构。通过静态第一超极化率与纳米带单元(长度)变化的关系,前线分子轨道,电子跃迁等分析找出薁缺陷是如何影响结构的第一超极化率,确定了掺杂方式对静态第一超极化率起着决定性作用,结构中薁缺陷对第一超极化率起主要贡献。并获得了具有最大静态第一超极化率的AHGN?a结构。第二部分(第四节)将BN或BN和薁缺陷引入到螺旋石墨烯纳米带中,设计出一系列不同的结构,再根据能隙和第一超极化率筛选出动力学稳定性好且第一超极化率大的最佳结构BNHGN?a和BNAHGN?a。对结构静态第一超极化率的影响因素进行了研究,发现掺杂方式对结构的第一超极化率起着决定性作用。通过前线分子轨道分析发现BN掺杂或BN和薁缺陷共掺杂在分子中的作用不同。同时也对最佳结构的电子光谱等进行了分析。
总之,通过探究薁缺陷或BN的掺杂得到了动力学稳定性好且第一超极化率大的AHGN?a和BNHGN?a。明确了掺杂方式是影响第一超极化率的主要因素。通过前线分子轨道发现薁缺陷、BN或BN和薁缺陷掺杂时对结构的非线性光学响应的改善有不同的作用。并探究了最佳结构在不同外场下的二阶非线性光学过程,并利用二维二阶非线性光谱图进行了表征。