多孔Au基合金调控CO2电催化还原选择性

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工业革命的发展给人类带来了高科技的产品的同时,生产过程中排放的CO2量也在逐年的增加。温室气体CO2的过度排放带来的全球温室效应和气候变化剧烈已经危害到人类的生存,解决CO2的过度排放的措施主要从两个方面出发。第一,优化能源方式,使用可持续新能源取代传统的化石燃料能源,目前新能源的开发确实发展迅速,但是想要完全取代传统化石燃料仍然任重道远。第二,将CO2转换为其他更有价值的化学品,自然界中绿色植物可以通过光合作用将CO2转化为成长所需的营养物质,研究人员受到启发在光照条件下将CO2催化还原为一系列更有价值的化学品。使用可持续发展的能源例如水能、太阳能、潮汐能等将其转换为电能催化CO2还原,使用可持续能源光能转化CO2符合社会发展需求。目前电催化CO2还原的催化剂主要有金属催化剂、金属氧化物催化剂和改性碳基催化剂。贵金属催化剂在电催化CO2还原中有着优秀的催化性能和对产物的高选择性。但是贵金属来源稀缺成本较高,不符合可持续发展要求。本文使用贵金属和非贵金属相结合制备金属复合催化剂,提高了其催化性能的同时降低了实验成本。本论文主要研究内容如下:(1)制备出纳米Au作为核,外层包裹Sn O2壳,煅烧得到所需的Au Sn合金材料,通过改变实验参数,例如调控合金比例、刻蚀溶液的浓度和时间得到最佳比例的纳米多孔Au Sn合金。在-1.1 V(vs.RHE)下催化还原CO2,产物HCOOH的法拉第效率最高可达到55%,产物CO的法拉第效率最高可达到30%。(2)将Cu2O包裹在纳米Au上,随后通过煅烧得到Au Cu合金,通过改变实验参数,例如调控合金比例、刻蚀溶液的浓度和时间得到最佳比例的纳米多孔Au Cu合金。在-1.1 V(vs.RHE)下催化还原CO2,产物CO的法拉第效率最高可达到98%,同时催化剂Au@Cu2O催化CO2还原出现产物C2H4其法拉第效率最高为42%。(3)结合第一体系和第二体系的内容,在纳米Au核表面先后包裹上Cu2O和Sn O2壳,在煅烧后得到Au Cu Sn合金,通过调控改变实验参数,例如合金比例、刻蚀溶液的浓度和时间得到最佳比例的纳米多孔Au Cn Sn合金。在-1.1 V(vs.RHE)下催化还原CO2,产物HCOOH的法拉第效率最高可达到58%,产物CO的法拉第效率最高可达到40%。
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