微纳结构g-C3N4复合材料的制备及其在污水处理中的应用

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近年来,随着经济的快速发展,环境问题日趋严重,工业废水的无处理排放是造成地表和地下水污染的重要因素,给人类的生产和生活造成了严重的影响。g-C3N4作为一种有潜质的光催化剂,具备优异的结构和性能,却因易团聚、光生电子-空穴对复合速率快、比表面积小等局限性,不能作为高效的光催化剂来用于污水净化处理。本文将g-C3N4分别与FeTiO3、ZnTi-LDH复合,形成了光催化性能优良的g-C3N4复合材料光催化剂,拓宽了g-C3N4在污水净化处理领域的应用。1. 采用煅烧法制备了g-C3N4,研究其结构、形貌及光催化性能。并采用超声辅助剥离、超声辅助碱剥离、煅烧剥离结合超声剥离法对g-C3N4进行剥片处理,通过丁达尔效应和胶体稳定性确定最佳剥片方法,并对剥片机理进行了研究。研究结果表明采用煅烧法对g-C3N4进行剥片处理时,得到的胶体溶液的稳定性最好。2. 采用水热法制备了FeTiO3和FeTiO3/g-C3N4复合材料,研究了碱用量和反应时间对FeTiO3及FeTiO3/g-C3N4复合材料结构、形貌及光催化性能的影响。通过XRD、SEM、TEM、Uv-vis等手段进行表征,探究了其生长机理。研究结果表明:控制碱用量和反应时间可以分别得到具有立方、八面体和盘状形貌的FeTiO3和FeTiO3/g-C3N4复合材料。晶面取向生长影响FeTiO3和FeTiO3/g-C3N4复合材料光催化性能。盘状形貌的FeTiO3/g-C3N4复合材料具有较多的(110)面,光催化性能好。3. 表面活性剂辅助水热法制备ZnTi-LDH样品,研究多种表面活性剂对ZnTi-LDH生长的作用机理。以g-C3N4或ZnTi-LDH为前驱体,制备了ZnTi-LDH/g-C3N4复合材料、ZnTi-LDO/g-C3N4复合材料,研究了其生长机理和光催化活性。1)通过表面活性剂辅助水热法成功制备了不同形态的ZnTi-LDH,研究了表面活性剂对ZnTi-LDH形貌控制及光催化性能的促进作用。实验结果表明,表面活性剂的类型会影响ZnTi-LDH的形貌。借助阴离子表面活性剂(十二烷基硫酸钠),通过片层的自组装获得了具有花状结构的ZnTi-LDH。三嵌段共聚物(P-123和F-127)使ZnTi-LDH纳米粒子组装在一起。阳离子表面活性剂(CTAB)和非离子表面活性剂(PVP)对ZnTi-LDH的生长影响较小。当使用P-123作为表面活性剂时,得到的ZnTi-LDH粒子对甲基橙表现出优异的光催化性能。研究了表面活性剂作用对ZnTi-LDH生长的作用机理。2)以g-C3N4或ZnTi-LDH为前驱体,采用机械混合法、静电自组装法、水热法制备ZnTi-LDH/g-C3N4复合材料,探讨了三种制备方法下ZnTi-LDH/g-C3N4复合材料的生长机理及光催化性能。实验结果表明,复合材料中ZnTi-LDH和g-C3N4的结合方式受复合材料制备方法的影响。相对于静电自组装法、水热法制备的ZnTi-LDH/g-C3N4复合材料,机械混合法制备的ZnTi-LDH/g-C3N4复合材料表现出较好的光催化性能,光照30 min对甲基橙的降解率达到99%。3)采用机械混合法和煅烧法制备了ZnTi-LDO/g-C3N4复合材料,研究了两种方法对ZnTi-LDO/g-C3N4复合材料光催化性能的影响。实验结果表明,ZnTi-LDO/g-C3N4复合材料均具有优异的光催化性能,对甲基橙的光催化降解率均超过98%。
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