【摘 要】
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金属卤化物钙钛矿的结构多样性和光谱可调性在光电、传感和防伪等器件上有巨大的应用潜力。对于低维结构的金属卤化物,由于晶体维度降低导致了八面体连通性和对称性的破坏,结构容易受到外界条件和环境影响发生相变。有效控制晶体结构和实现发光颜色切换有利于深刻理解金属卤化物的结构和发光调控的基本规律,对未来在传感、防伪等方面的应用具有重要意义。此外,铋基金属卤化物由于多种内在因素表现出较差的光学性能,因此改善铋基
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金属卤化物钙钛矿的结构多样性和光谱可调性在光电、传感和防伪等器件上有巨大的应用潜力。对于低维结构的金属卤化物,由于晶体维度降低导致了八面体连通性和对称性的破坏,结构容易受到外界条件和环境影响发生相变。有效控制晶体结构和实现发光颜色切换有利于深刻理解金属卤化物的结构和发光调控的基本规律,对未来在传感、防伪等方面的应用具有重要意义。此外,铋基金属卤化物由于多种内在因素表现出较差的光学性能,因此改善铋基金属卤化物的光电性能和提高其光致发光量子效率,可以为发光二极管的应用提供重要材料基础。本论文主要研究了三种铋基金属卤化物Cs3Bi Cl6、Cs3Bi2Cl9和Rb7Bi3Cl16的结构调控和光学性能,主要的研究结果如下:1.通过室温搅拌法,控制Cs/Bi前驱体的投料比合成了Cs3Bi Cl6和Cs3Bi2Cl9两种金属卤化物,当Cs/Bi投料比为3:1时合成零维单斜晶系金属卤化物Cs3Bi Cl6,而Cs/Bi投料比为3:2时合成一维正交晶系金属卤化物Cs3Bi2Cl9。密度泛函理论计算表明,Cs3Bi Cl6和Cs3Bi2Cl9两种金属卤化物由于间接带隙的性质表现出非常差的光学性能,两种金属卤化物都在通过Mn2+掺杂后实现明亮的橙色发射,发光中心波长在607 nm。计算和实验结果表明适量的Mn2+掺杂不会改变铯铋卤化物的晶体结构,但Mn的3d轨道在基质结构的禁带能隙中产生杂质态,导致能量有效的从基质的导带转移到Mn离子的d态,最终实现明亮的橙黄色发射。2.通过额外添加Cs/Bi前驱体可以实现Mn:Cs3Bi Cl6和Mn:Cs3Bi2Cl9晶体结构的切换。零维单斜相的Cs3Bi Cl6通过添加定量的Bi Cl3后结构转变为一维正交相的Cs3Bi2Cl9,而一维正交相的Cs3Bi2Cl9通过添加定量的Cs Cl后结构转换成零维单斜相的Cs3Bi Cl6。结合相应的表征测试分析,两种晶体在进行结构转换后仍能保持Mn2+的光学特性,例如Mn2+在紫外区域的特征吸收峰、607 nm处明亮的橙色发射和亚毫秒级别的发光寿命等。此外Cs3Bi Cl6和Cs3Bi2Cl9的晶体结构在添加5次前驱体后仍然可以转化为相对应的晶体结构。这种通过控制前驱体调控晶体结构的合成和可逆切换为金属卤化物结构调控提供了新的思路和参考。3.通过溶剂热法合成了一种直接带隙的零维金属卤化物Rb7Bi3Cl16,研究了不同Sb3+掺杂浓度对Rb7Bi3Cl16的结构和发光性能的影响。未掺杂的Rb7Bi3Cl16在室温下没有光致发光,掺杂Sb3+后在613 nm处表现出宽带的橙色发射,当掺杂浓度Sb/（Bi+Sb）比例小于0.6时能保持Rb7Bi3Cl16的三角晶系结构,而Sb/（Bi+Sb）比例大于0.6时晶体结构会变成Rb7Sb3Cl16的六角晶系,当Sb3+掺杂浓度为30%时得到该体系最高光致发光量子效率:30.7%,高于之前报道过的全无机铋基钙钛矿粉晶材料。高效的发光来源于电子与晶格强相互作用产生的自陷激子,具体物理机制和能量传递过程为单重态~1P1上的电子态通过系间窜越过程弛豫到三重态~3P1,强烈的橙黄色发射来自于三重态~3P1→~1S0辐射复合过程。Sb3+掺杂Rb7Bi3Cl16具有良好的稳定性,采用Sb3+:Rb7Bi3Cl16为发光材料的发光二极管发出明亮的橙黄光,色坐标为（0.4886,0.4534）,色温为2641 K,在LED领域具有重要应用前景。
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