Cu系湿式氧化催化剂的制备及降解苯酚的活性研究

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湿式氧化技术是在高温(125-320℃)、高压(0.5-20MPa)条件下处理高浓度、有毒、有害难降解有机工业废水的技术。但由于反应中操作条件较苛刻,使湿式氧化技术的广泛应用受到了限制。催化湿式氧化技术能够降低反应温度和压力,缩短反应时间,提高氧化效率,因此受到广泛重视,其中高效、稳定催化剂的研制已成为催化湿式氧化技术的研究热点,是湿式氧化技术应用的关键。本论文采用浸渍的方法制备了负载型CuO/γ-Al2O3 催化剂,对浸渍液浓度、浸渍时间、焙烧温度、焙烧时间等催化剂制备工艺条件进行优化,确定最佳制备条件:即CuSO4 浓度为6%,浸渍温度为30℃,浸渍时间为6h,焙烧温度为400℃,焙烧时间为4h。用其催化氧化降解含酚废水,对反应温度、氧分压、搅拌强度、催化剂投加量等催化湿式氧化的工艺参数进行优化,确定了最佳反应条件:反应温度为180℃,氧分压为3MPa,搅拌强度为600r/min,催化剂投加量为2g/L。采用TG-DTA、XRD、XPS 表征手段,研究了CuO/γ-Al2O3 催化剂的表面结构与其催化活性的关系及催化剂重复使用次数与其活性的关系,得出CuO/γ-Al2O3 催化剂高温失活的原因是载体的高温相变及活性成分与载体在高温下相互作用形成新相CuAl2O4 造成的。以Ce 为助剂,对CuO/γ-Al2O3 催化剂掺杂改性,采用分层浸渍的方法制备了负载型CuO-CeO2/γ-Al2O3 催化剂,利用TG-DTA、XRD、XPS、SEM 表征手段,研究了Ce 掺杂对催化剂表面微观结构的影响,实验结果表明:Ce 的掺杂有效抑制了γ-Al2O3 在湿式氧化反应过程中向α-Al2O3 转变的高温相变过程以及活性成分CuO 与载体间相互作用形成新相CuAl2O4 的过程;用其对苯酚进行催化湿式氧化降解,研究了Ce 的掺杂量对催化剂活性的影响,得出6%CuO-6%CeO2/γ-Al2O3 催化剂催化活性最好,同时考察了催化剂的使用寿命。
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