聚合物基高介电纳米电介质复合材料在电子和电气等重要领域有着广泛的应用前景,研究及开发高介电、低损耗、高储能、易加工的聚合物基纳米电介质材料对于推进电子电器元器件的发展具有深远的意义。聚合物基高介电纳米复合材料结合了无机纳米材料和聚合物各自的优势,但是目前仍有很多问题亟待解决,如无机纳米填料的分散性问题、无机纳米填料与聚合物基体的界面问题、及界面与复合材料性能的关系等。为了深入研究及解决这些问题,本文采用不同的改性手段改性钛酸钡纳米填料,然后制备钛酸钡/聚合物基高介电电介质材料,研究了钛酸钡纳米颗粒表面化学对于复合材料的电学性能影响。首先,为了研究纳米填料的聚合物改性对于电学性能和储能性质的影响,我们采用原位引发开环聚合的方法制备了核-壳结构的BT@PDA@PLA纳米颗粒,填充到PLA基体中。与此同时,为了研究不同界面对于材料性能的影响,分别将BT、BT@PDA纳米颗粒填充到PLA基体中。我们通过FTIR、TGA、XPS、TEM等表征手段证明了核-壳结构纳米颗粒的成功制备。SEM和TEM结果表明核-壳结构的纳米颗粒提高钛酸钡纳米颗粒在聚合物基体中的相容性。通过研究复合材料的介电性能、击穿强度、储能密度等性质,说明核-壳结构纳米填料的引入能够提高复合材料的介电性能、击穿强度及储能密度。然后,为了研究不同烷氧基硅烷偶联剂和溶剂对于硅烷偶联剂在钛酸钡纳米颗粒表面的分子结构及对相应的复合材料电性能的影响,我们选取了两种不同烷氧基硅烷偶联剂AMEO和AMMO及两种不同的溶剂甲苯和乙醇对羟基化钛酸钡纳米颗粒进行表面改性。通过¹³C和²⁸Si固体核磁及XPS对不同改性的钛酸钡纳米颗粒进行深度表征。固体13C和28Si核磁结果表明两种烷氧基硅烷偶联剂分别在甲苯和乙醇溶剂中改性后在钛酸钡纳米颗粒表面都是以交联的形式存在的。此外,溶剂的类型对聚偏氟乙烯基钛酸钡复合材料的介电性能和击穿强度有一定的影响,而烷氧基的类型对于复合材料的介电性能影响不大。在甲苯溶剂中改性纳米颗粒具有平滑的表面,在施加电场下,其相对应的复合材料内电场分布更加均匀。