【摘 要】
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热电材料可以实现热能与电能之间直接且可逆的转换,由其设计制成的发电或制冷器件结构简单、绿色环保,为实现能源再利用和减轻环境污染提供了一种全新的选择。一般说来,热电器件的能源转换效率取决于组成材料的无量纲优值ZT,ZT又由材料的综合电、热性能评判,电性能功率因子越高,热传导效率越低,ZT值越高。然而不幸的是,决定ZT的电热性能参数之间相互耦合,很难通过调整单个参数来改善热电性能。因此,如何协同地调控
【基金项目】
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国家自然科学基金； 陕西省科技计划；
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热电材料可以实现热能与电能之间直接且可逆的转换,由其设计制成的发电或制冷器件结构简单、绿色环保,为实现能源再利用和减轻环境污染提供了一种全新的选择。一般说来,热电器件的能源转换效率取决于组成材料的无量纲优值ZT,ZT又由材料的综合电、热性能评判,电性能功率因子越高,热传导效率越低,ZT值越高。然而不幸的是,决定ZT的电热性能参数之间相互耦合,很难通过调整单个参数来改善热电性能。因此,如何协同地调控电热输运行为是热电领域研究的重点也是难点所在。SnTe具有和中温区典型热电材料体系PbTe类似的晶体和能带结构,因此一直被视为前者的理想替代者。但与PbTe相比,本征SnTe的热电性能较差,主要是因为其本征晶格热导率较高且本征阳离子空位缺陷导致空穴浓度过剩,因此如何实现这两方面的调控是优化SnTe体系热电材料性能的关键。有鉴于通过合金化Bi2Te3/Sb2Te3于菱方GeTe中成功构建短程分散式的范德华面间隙,能够在加强声子散射从而降低晶格热导率的同时保持较高的电学功率因子,且考虑到面心立方SnTe材料在特定晶格方向上和菱方GeTe的相似性,本文设计并成功实现了在SnTe基体中构建短程分散式范德华面间隙,并研究了该微结构在协同优化SnTe电热输运性能方面的作用。本论文的主要内容及研究结论如下:1.短程分散式范德华面间隙的构建。1)通过Bi2Te3合金化在SnTe中构建了短程分散式范德华面间隙,且其数密度和形态可以调控;虽然中低温度下晶格热导率获得有效降低,但该体系在中高温电性能发生急剧恶化;2)通过Sb2Te3合金化在SnTe基体中也成功构建了范德华面间隙;不仅实现了费米能级附近的态密度有效质量的增加,也获得整个温区晶格热导率的大幅降低。2.短程分散式范德华面间隙可能的起源机制。经过对微观结构特性和相图的研究,本文发现,这些短程分散式范德华面间隙或许和熔融反应产生的亚稳中间相（Sn Sb2Te4、Sn Bi2Te4）相关。这些中间相在低温下可以稳定存在,但在测试温度升高时中间相会发生重新熔解,这极有可能是高温下SnTe-Bi2Te3及SnTe-Sb2Te3赝二元体系中均出现电性能恶化的根本原因。相较而言中间相Sn Bi2Te4的回熔温度更低,因此SnTe-Bi2Te3样品的电性能恶化更严重。3.短程分散式范德华面间隙数密度的调控。考虑到范德华面间隙来源于阴阳离子数目的失配,我们通过在SnTe中合金化AST(Agz/（3-z）Sb（2-z）/（3-z）Te),调整z值,即可实现对范德华面间隙数密度的调控,从而研究其对热电性能的影响。本文发现,随z值（0.5≤z≤1）降低,阴阳离子数目失配越严重,生成的亚稳中间相越多,范德华面间隙数密度越大,其在降低晶格热导率的作用越理想;然而数密度越大,中间相越容易在较高温度下重新熔解,而使得高温下Seebeck系数下降,电子热导率抬升,热电性能恶化。
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