【摘 要】
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过渡金属催化C-H键活化/官能团化是一种直接有效的构建复杂化合物的合成方式,在药物合成中也有着广泛的应用。C-H键普遍存在于有机化合物中,定向高效的催化碳氢键活化具有一定的挑战性。本论文中,我们探讨了手性酰胺控制的Pd催化的不对称C-H键活化/环化反应和新型半夹心Ru络合物的合成及其在芳烃区域远程不对称碳氢键活化中应用的初步研究。一、以醋酸钯为催化剂,利用不同取代基的手性酰胺来控制不对称C-H键活
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号21801220）；
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过渡金属催化C-H键活化/官能团化是一种直接有效的构建复杂化合物的合成方式,在药物合成中也有着广泛的应用。C-H键普遍存在于有机化合物中,定向高效的催化碳氢键活化具有一定的挑战性。本论文中,我们探讨了手性酰胺控制的Pd催化的不对称C-H键活化/环化反应和新型半夹心Ru络合物的合成及其在芳烃区域远程不对称碳氢键活化中应用的初步研究。一、以醋酸钯为催化剂,利用不同取代基的手性酰胺来控制不对称C-H键活化/官能团化反应的对映选择性,成功实现了邻溴三芳基氧膦化合物的分子内环化反应。在标准条件下,不同取代基取代的底物最高以99%的收率和99%的对映选择性生成膦手性五元杂环化合物。二、手性酰胺控制Pd催化不对称C-H键活化/官能团化反应,可以用于平面手性二茂铁化合物的高效构建。使用邻溴苯甲酰二茂铁作为模板底物,环己基氧基取代的手性酰胺可以有效的控制产物的立体选择性;当溶剂为叔丁醇时,可以93%的收率和93%的对映选择性得到相应产物。在此基础上,顺利合成了一系列具有五元环骨架的平面手性二茂铁衍生物。三、设计并合成了几类结构新颖的苯并环戊二烯基化合物,并将其与过渡金属Ru配位,得到一类新型的半夹心钌络合物。我们尝试将该类钌络合物应用于吡啶磷酰胺底物的远程碳氢键活化反应以及烯丙基取代、炔丙基取代、硅醚的环化反应等。
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