【摘 要】
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镁二次电池,其理论体积比容量达到3832 mAh cm-3,约为商业化石墨作为阳极的锂离子电池(777 mAh cm-3)的5倍。与金属锂相比,金属镁元素具有较低的电极电势(-2.37 V);储量丰富,在地壳中约占13.9%;价格低廉,最重要的是具有较强的Mg-Mg键。金属镁在可逆沉积过程中不会产生枝晶,安全性极高,并且对环境相对友好。因此镁二次电池在过去的几十年引起了研究者的极大关注,并认为是下
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镁二次电池,其理论体积比容量达到3832 mAh cm-3,约为商业化石墨作为阳极的锂离子电池(777 mAh cm-3)的5倍。与金属锂相比,金属镁元素具有较低的电极电势(-2.37 V);储量丰富,在地壳中约占13.9%;价格低廉,最重要的是具有较强的Mg-Mg键。金属镁在可逆沉积过程中不会产生枝晶,安全性极高,并且对环境相对友好。因此镁二次电池在过去的几十年引起了研究者的极大关注,并认为是下一代电池技术的候选者之一。近年来,镁二次电池的研究热点主要集中在开发研究新型正极材料,本论文以CuS正极材料为研究对象,开展了CuS材料的控制合成及新型CuS电极结构及性能的研究。从合成方法设计的角度,分别使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和聚乙烯醇(PVA)作为表面活性剂,采用水热法制备出三种不同形貌、不同粒径的纯相CuS材料,依次记为PVP-CuS、SDBS-CuS、PVA-CuS。通过XRD、Raman、SEM、EDS、氮气吸附/脱附、恒电流充放电和交流阻抗等测试表征了上述三种材料的理化性质,研究了三者在镁二次电池体系的电化学性能。实验结果表明,PVA-CuS具有更高的比表面积,并且具有相对较低的电荷转移阻抗。正极材料PVA-CuS表现出最佳的电化学性能,在30 mA g-1的电流密度下,其首次放电容量高达445 mAh g-1,约为理论容量的80%,并且在第10圈以后,容量维持在230 mAh g-1左右。从正极材料和电极结构的改性角度,通过合成的PVA-CuS与碳纳米管层层组装的方法制备F-CuS-CNT一体化复合柔性薄膜,不仅提高了材料的导电率,缓解了CuS正极材料的体积膨胀,同时也避免了长循环过程中电解液对集流体的腐蚀,使其电化学性能得到明显地改善。在室温条件下,电流密度为30 mA g-1时,首圈容量为479mAh g-1,100圈循环后仍保持165 mAh g-1的容量,容量保持率达34.4%,远高于传统涂覆方法制备的CuS电极。从工艺流程的改进角度,采用一步水热法成功制备了CuS@CNT柔性复合薄膜,其独特的类手链结构表现出优异的倍率性能和循环性能。室温条件下,在100 mA g-1的电流密度下首圈容量达428 mAh g-1,循环160次后容量仍高达200 mAh g-1。
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