【摘 要】
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环境污染和能源短缺严重制约着我国经济发展。光催化技术因其低能耗、易操作和二次污染小的优点引起了广泛的研究兴趣。光催化剂是光催化技术的核心。因此,开发具有优异光催化性能的功能材料对光催化领域的发展有着重要意义。近年来,金属有机骨架材料（MOFs）由于具有多孔性、结构可调等优点引起了研究者们的广泛关注。其中,Ce-MOFs因其Ce3+/Ce4+优异的氧化还原能力以及镧系元素独特的4f轨道而备受关注。然
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环境污染和能源短缺严重制约着我国经济发展。光催化技术因其低能耗、易操作和二次污染小的优点引起了广泛的研究兴趣。光催化剂是光催化技术的核心。因此,开发具有优异光催化性能的功能材料对光催化领域的发展有着重要意义。近年来,金属有机骨架材料（MOFs）由于具有多孔性、结构可调等优点引起了研究者们的广泛关注。其中,Ce-MOFs因其Ce3+/Ce4+优异的氧化还原能力以及镧系元素独特的4f轨道而备受关注。然而,大多数Ce-MOFs都存在较宽的带隙,只能在紫外光下响应。因此,设计具有高效可见光光催化性能的Ce-MOFs具有重要意义。介质阻挡放电（DBD）低温等离子体技术是一种快速、简便和环保的材料合成新方法。本文从制备方法、双金属MOFs和MOFs衍生物复合材料三个方面进行设计,旨在得到具有优异可见光光催化性能的Ce-MOFs。采用DBD技术合成了一系列低结晶度双金属Fe/Ce-MOFs,并用于光催化降解甲基橙。双金属Fe/Ce-MOFs的光催化性能明显优于单金属Ce-MOFs样品。Fe的引入影响了Ce-MOFs的配位结构,导致样品的低结晶度。低结晶度的Fe/Ce-MOFs表现出丰富的活性位点和丰富的氧缺陷。此外,Fe的引入可以显著降低带隙并抑制光生电子-空穴的重组。在放电电压8.4 k V,放电时间90 min,金属与配体之间的比例为2:1,Fe/Ce之间的摩尔比为1:2,反应物浓度为22 g/L时制得的Fe/Ce-MOFs-2呈现出优异的可见光光催化性能。在可见光照射36 min后,甲基橙溶液的降解率达99.8%。以Fe/Ce-MOFs为前驱体,采用部分骨架转换策略,通过部分热解法合成了一系列金属氧化物/MOFs复合材料（MO@Fe/Ce-MOFs）,用于可见光光催化固氮。与Ce-MOFs衍生物相比,Fe的引入可以使样品转变成结晶度较低的纳米片结构,从而暴露出更多的活性位点并产生更多的氧缺陷。此外,Fe的引入可以显著降低带隙和光生电荷载流子的复合效率。在放电电压8.4 k V,放电时间90 min,金属与配体之间的比例为2:1,焙烧气氛为空气,焙烧温度为150℃,焙烧时间为3 h,Fe/Ce之间的摩尔比为1:3时制得的MO@Fe/Ce-MOFs-2光催化固氮效果最佳,光催化固氮效率可达54.24μmol·g-1·h-1。与Fe/Ce-MOFs相比,构建MO@Fe/Ce-MOFs复合材料可以促进电子界面转移,从而有效提高样品的光催化固氮性能。
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