【摘 要】
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作为新型太阳能电池中的一颗璀璨的明星,钙钛矿太阳能电池以其优异的光电特性受到众多科研者的青睐。当前,基于有机-无机金属卤化铅的钙钛矿太阳能电池(PSCs)的效率已经达到25.5%,几乎可以媲美商业化的硅基太阳能电池。然而,有机组分的吸湿性、易挥发性以及器件对水、光照和电场等的敏感性,严重阻碍了其进一步的发展及商业化应用。近年来,基于全无机铯卤化铅材料体系的PSCs受到了科研人员的关注。由于没有了易
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作为新型太阳能电池中的一颗璀璨的明星,钙钛矿太阳能电池以其优异的光电特性受到众多科研者的青睐。当前,基于有机-无机金属卤化铅的钙钛矿太阳能电池(PSCs)的效率已经达到25.5%,几乎可以媲美商业化的硅基太阳能电池。然而,有机组分的吸湿性、易挥发性以及器件对水、光照和电场等的敏感性,严重阻碍了其进一步的发展及商业化应用。近年来,基于全无机铯卤化铅材料体系的PSCs受到了科研人员的关注。由于没有了易挥发性的有机阳离子,器件即使在较高的环境温度也不易降解,具有更好的本征稳定性。其中,CsPbI3钙钛矿以最高的理论转化效率以及适合应用于叠层太阳能电池等特点成为当之无愧的研究焦点。然而常规的一步法制备CsPbI3钙钛矿薄膜通常需要采用高温退火,而PbI2和CsI不同的溶解度以及沉淀速度会导致薄膜表面出现许多孔洞,薄膜成膜性较差。此外CsPbI3钙钛矿在室温下容易发生相变,转化为不具有光电活性的非钙钛矿相,这些均严重影响着器件的性能。为了得到高质量、稳定的钙钛矿薄膜,本论文开展了以下研究:(1)高质量的钙钛矿吸光层是实现高效稳定钙钛矿太阳能电池的必要条件。本研究针对无机CsPbI3钙钛矿高温退火成膜性差的问题,采用梯度退火的方法优化了CsPbI3钙钛矿薄膜的制备工艺。实验发现,当采用从50℃向350℃逐渐升温的阶梯退火时(每阶段增加100℃),薄膜的形貌相比于直接使用350℃的高温退火时要有所改善。最终,研究发现使用50℃退火3 min,150℃退火3 min,250℃退火2 min,350℃退火2 min时,CsPbI3薄膜能够获得最佳的形貌以及光学性能。同时,当前驱体溶液的浓度为0.8 mol L-1时,在AM 1.5G模拟太阳光照下,所制备的钙钛矿太阳能电池最高可获得11.82%的光电转换效率。(2)以CsPbI3钙钛矿为研究对象,通过溶液处理的方法,直接在前驱体溶液中加入PCl5试剂以制备致密、低缺陷的钙钛矿薄膜。研究发现,引入的PCl5会作为类似胶体联结剂电离出[PCl4]+基团并与前驱体溶液中的无机分子[PbI6]4-发生相互作用,减缓钙钛矿的结晶生长过程,促使高质量、致密、低缺陷钙钛矿薄膜的形成。此外,退火之后,PCl5中的氯会逸出,而P5+均匀的分散在薄膜中,通过与钙钛矿晶体中的[PbI6]4-以及Cs+的相互作用,使得[PbI6]框架紧紧地结合在Cs阳离子的周围,极大地增强了薄膜以及器件的稳定性。最终,基于PCl5添加的器件显示出最高14.09%的效率,而未经封装的器件在N2手套箱中存在500 h后仍能保持初始效率的80%以上。
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