近年来,随着纳米技术和原子操控技术的快速发展,人们发现在纳米尺度下材料具有完全不同于块体材料的奇异电学、热学和热电性质。这些奇异性质吸引了越来越多的实验和理论工作者的关注。本论文利用第一性原理与非平衡格林函数相结合的方法系统研究了石墨烯纳米带中的热电性质及其调控。主要内容如下：首先,我们利用第一性原理与非平衡格林函数相结合的方法,研究了5-7缺陷对(PHD)对石墨烯纳米带热输运性质的影响。结果表明5-7缺陷对对扶手椅型石墨烯纳米带中热导的影响要强于锯齿型的,同时声子模的不匹配也会对声子产生强烈的散射。特定频率ω0下的垂直平面的声学模会被5-7缺陷对完全散射,这时可在扶手椅型石墨烯纳米带中观察到顺时针和逆时针的热流环。体系中的热导比率仅与5-7缺陷对的取向有关,而与石墨烯纳米带的宽度无关。当石墨烯纳米带中的缺陷对数目达到40时,超过97%的入射声子会被散射掉。这些结果有助于设计高性能的纳米热阻或者热电器件。运用密度泛函理论研究了磁性原子(MA)对锯齿型石墨烯纳米带(ZGNR)电子能带结构的影响。结果表明,由于磁性原子的影响,一部分自旋向上(下)的电荷会从纳米带的一侧流向另一侧,同时自旋电荷在沿着ZGNR方向具有自旋相干性,窄的ZGNR的能带会被打开。但在宽的ZGNRs中,一部分自旋电荷在磁性原子的影响下会为了降低自身能量发生翻转,这将使有磁性原子一侧的能带被打开而另一侧的能带则保持不变。这些结果表明通过在边缘碳原子上施加／移除磁性原子,可使窄的ZGNR在金属和半导体间转换,而在磁性原子和门压的双重作用下,宽的ZGNR会呈现自旋向上(下)的半金属性。进一步的研究发现,在磁性原子的作用下,窄的ZGNRs中的塞贝克系数会发生反转、放大,这为设计优良的热电器件提供了一种可行的方法。研究了石墨烯纳米带／单壁碳纳米管(GNR/CNT)分子结中的电子输运性质。由于最高占据态轨道(HOMO)和最低未占据态轨道(LUMO)在正负偏压下的离域性不同,ZGNR/(6,6)CNT(金属-半导体(M-S)型)分子结呈现出较强的整流效应,而AGNR/(10,0)CNT(半导体-半导体(S-S)型)分子结的整流效应则比较弱。同时由于两种分子结的HOMO和LUMO会随着门压的升高而趋于局域,使它们呈现出典型的p型半导体的性质。这些结果均与实验测量结果相吻合。进一步研究了化学键和桥原子的质量对扶手椅型石墨烯纳米带(AGNR)热电性质的影响。结果表明,桥原子的质量对声子散射起主要作用。由于桥原子越重越难以发生振动,AGNR中的声子热导会随着桥原子质量的增加而降低,这种关系可通过一个简单的等式进行描述。另一方面,桥接原子对AGNR的电学性质影响较小。在一定温度范围内(100K-500K),AGNR的ZT因子会随着温度的升高而升高,最高可达到0.8。随着温度的继续升高(500K-800K),由于电子热导的急剧升高,AGNR中的ZT因子最大值会随着温度的升高而减少。这些结果表明桥原子可用来提高石墨烯纳米带的热电性能。在上述工作的基础上,我们研究了由边缘的金原子链连接的锯齿型石墨烯纳米带(4ZGNRnAu)的热电性质。我们发现,由于金原子对声子的强烈散射作用,室温下4ZGNRnAu中的声子热导与4ZGNR中的声子热导比值η低至5%。另一方面,由于4ZGNR边缘态中的电子可以通过次最高占据态轨道HOMO-1和最低未占据态轨道LUMO传输,4ZGNRnAu中位于费米能级附近的电子透射则不受原子链的影响。因此室温下4ZGNRnAu的ZT超过了1,而且最大的ZT在温度达到500K时达到2.3735。同时,ZT最大值随着原子链的长度增长和温度的升高而增大。