锰基复合氧化物型低温SCR脱硝催化剂实验研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Z_L_Q
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氮氧化物(NOx)的大量排放是造成空气污染的原因之一,现有的钒钨钛型催化剂在中低温去除NOx时选择性催化还原反应(SCR)活性较低,因此寻找低温、高效、环保的新型催化剂成为当前的研究重点。本文分别采用凹凸棒石负载不同晶型二氧化锰及化学合成铜锰LDH前驱体,再经过煅烧后获得铜锰氧化物的方法制备锰基复合氧化物型低温SCR脱硝催化剂,并应用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)反应。同时,通过XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR、FT-IR和XPS等表征方法探究了催化剂的理化性质和反应机理。本文还对催化剂进行了原位DRIFT分析,研究其在SCR反应中SO2中毒机理。取得了以下结论:(1)α-Mn O2/PG催化剂相对于其他凹凸棒石负载型催化剂,在50-400℃的温度范围内表现出最优催化活性,并且具有良好的稳定性、N2选择性和抗水性。水汽对于催化剂的低温脱硝存在抑制作用,但这种抑制作用是可逆的。高比表面积、更多的酸性位点以及表面活性元素是α-Mn O2/PG催化剂拥有最优催化活性的原因。(2)当铜锰比3且煅烧温度为400℃时,制备的Cu3Mn Ox催化剂在150-300℃的范围内,其最佳NOx去除效率为93-96%。Cu3Mn Ox催化剂优异的NH3-SCR活性与其高比表面积,高氧化还原能力以及更多的表面活性氧和Mn4+含量有关。(3)E-R机理和L-H机理都参与到催化剂的脱硝反应中。SO2能够与催化剂表面金属活性成分发生反应,导致催化剂表面活性成分硫酸盐化从而使催化剂失活。H2O对SCR活性的影响是可逆的。(4)在已有催化剂基础上引入过渡金属元素,结果表明Ce和Co对提高抗硫性有明显作用,但未能稳定维持在较高水平。
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