【摘 要】
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铅基钙钛矿具有载流子寿命长、能带可调、光吸收系数大、荧光量子产率高等光电特性,是一种极具发展前景的材料。这些优异的性能促进了铅基钙钛矿被开发为太阳能电池、光电探测器、发光二极管（LED）、激光器等光电器件。然而,由于铅（Pb）元素的严重生物毒性和慢性降解,这将会阻碍铅基钙钛矿的进一步商业应用。虽然很多人尝试在铅基钙钛矿中掺杂了一些无毒元素,如锡（Sn）、锰（Mn）、铜（Cu）、银（Ag）、镱（Yb
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铅基钙钛矿具有载流子寿命长、能带可调、光吸收系数大、荧光量子产率高等光电特性,是一种极具发展前景的材料。这些优异的性能促进了铅基钙钛矿被开发为太阳能电池、光电探测器、发光二极管（LED）、激光器等光电器件。然而,由于铅（Pb）元素的严重生物毒性和慢性降解,这将会阻碍铅基钙钛矿的进一步商业应用。虽然很多人尝试在铅基钙钛矿中掺杂了一些无毒元素,如锡（Sn）、锰（Mn）、铜（Cu）、银（Ag）、镱（Yb）等,但残留的铅元素仍可能对人类生态系统和神经系统造成严重的破坏。全无机非铅钙钛矿由于其具有优异的环境稳定性和环境友好性,所以其在化学传感器和固态照明方面具有广泛的应用前景。因此,在不牺牲其它优异的性能的基础上,通过开发和设计高光电性能的全无机非铅钙钛矿来取代传统的铅基钙钛矿是非常必要的。本文第一部分工作研究了非铅四重钙钛矿单晶Cs4Mn（Bi1-xSbx）2Cl12（0≤x≤1）的光学性能和载流子动力学。Bi:Sb的比例对发光强度有很大影响。随着Bi3+含量的增加,荧光量子产率（PLQY）呈现单调增加的趋势,可提高至40多倍。通过理论计算、时间分辨荧光发射（TR-PL）光谱和变温荧光光谱测量,阐明了基于Mn2+的荧光发射机理。此外,通过超声破碎法合成了 Cs4Mn（Bi1-xSbx）2Cl12（0≤x≤1）纳米晶,观测到样品在纳米尺寸下的性质。本文第二部分工作研究了全无机非铅钙钛矿材料K3InCl6的光学性质和载流子动力学,我们致力于选择更丰富的钾作为A位阳离子,制备了未掺杂、Sb/Bi掺杂和共掺杂的0D铟基非铅钙钛矿K3InCl6单晶（SCs）。结合实验和理论计算,证明了具有ns2电子构型的Bi3+/Sb3+离子的引入打破了 K3InCl6的跃迁禁阻。此外,在K3InCl6中掺杂Sb3+离子可以校正激发波长。K3InCl6:Sb发射出明亮的黄绿光,PLQY约为93%。有趣的是,K3InCl6:Sb＆Bi表现出更宽的PL发射,但PLQY有一定程度的下降,这是由暗态STEd和两种亮态STEb的声子辅助热平衡所导致的。最后,我们基于黄绿光的K3InCl6:Sb和蓝色荧光粉的混合物制作了一个白光二极管（LED）。
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