【摘 要】
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目前非均相催化臭氧氧化因为氧化能力强的优点被广泛用于有害污染物去除。催化剂作为催化臭氧氧化过程中重要的活性组分,选择高效无害的催化剂非常重要。石墨碳氮化氮（g-C3N4）作为一个典型不含金属的层间聚合碳质材料,已经成为研究热点。然而原始的g-C3N4由于缺乏活性位点,很少应用在催化臭氧化过程中。因此本文通过异原子掺杂g-C3N4提高催化臭氧活性,其主要研究内容和结果如下:（1）以硫脲为硫源,采用一
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目前非均相催化臭氧氧化因为氧化能力强的优点被广泛用于有害污染物去除。催化剂作为催化臭氧氧化过程中重要的活性组分,选择高效无害的催化剂非常重要。石墨碳氮化氮（g-C3N4）作为一个典型不含金属的层间聚合碳质材料,已经成为研究热点。然而原始的g-C3N4由于缺乏活性位点,很少应用在催化臭氧化过程中。因此本文通过异原子掺杂g-C3N4提高催化臭氧活性,其主要研究内容和结果如下:（1）以硫脲为硫源,采用一步热缩合法合成了一系列硫掺杂g-C3N4复合材料（记为SCN）。对该材料进行系统表征,并将其作为催化臭氧氧化碘帕醇（IPM）的有效催化剂。利用BET、XRD、FTIR、SEM和XPS等技术对SCN材料的形貌和结构进行了综合表征。结果表明,S成功地以S-C键掺杂进g-C3N4的骨架中,并具有较强的相互作用。S的修饰可以调控g-C3N4的表面化学性质。与单独臭氧氧化相比,SCN复合材料提高了IPM的降解效率,15 min内其降解效率可以达到89.4%。同时,该复合材料经过5次循环使用实验后,仍表现出了良好的催化活性。此外,通过测定溶液中臭氧的浓度发现SCN的加入提高了臭氧利用率,有利于催化臭氧氧化。SCN催化臭氧降解IPM体系中的催化降解机理可以通过自由基清除实验探究,确定反应过程中产生的活性氧物种。本研究为催化臭氧氧化提供了一种有效的无害化催化剂,在实际水处理中具有广阔的应用前景。（2）以硼酸为掺杂剂,引入B和O原子对g-C3N4进行修饰（记为BOCN）。将其作为臭氧催化剂,催化臭氧降解IPM评估其活性。BOCN的加入可显著提高催化臭氧氧化IPM的降解效率,7 min内可完全去除。同时研究了不同影响因素对降解IPM效率的影响,确定最优操作参数。通过一系列表征发现O原子以含氧官能团（C-O和C=O）,B原子以B-N键的形式掺杂进g-C3N4中。深入研究催化剂结构和催化性能之间的构效关系,发现含氧官能团及B-N的含量与催化降解IPM速率呈线性正相关。通过抑制实验和ESR分析发现催化臭氧氧化过程中产生的主要活性物质是羟基自由基、超氧自由基和单线态氧（·OH、·O2-和~1O2）。另外,检测了反应过程中IPM的中间产物并提出了降解路径。通过DFT计算确定BOCN的结构和吸附臭氧的活性位点,为探究催化臭氧降解机理提供理论支持。
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