二氧化钛光催化剂改性及其降解甲苯性能研究

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由于快速的城市化和工业化导致了严重的生态环境问题,如雾霾、全球变暖、城市烟雾、平流层臭氧层的损耗等,并因其造成的严重环境危害而受到广泛关注。甲苯、氮氧化合物和甲醛等代表性VOCs的降解研究对整个VOCs体系的系统研究有实际意义。光催化指的是一种使用具有较强的氧化还原能力的电子空穴将VOCs矿化的技术,相比于其他技术,具有环保、无污染等优点。在常温常压下,光催化技术可以将VOCs降解为二氧化碳(CO2)和水(H2O),是一种绿色无污染的处理方法。二氧化钛(TiO2)由于其氧化能力强、化学性质稳定、成本低廉、无毒性和优异的生物相容性等特点,所以对其研究最多并被认为是最具有前途的光催化剂之一。然而,TiO2的宽带隙(3.2 e V)和光生载流子在原始TiO2中的快速复合导致的低量子效率,这阻碍了TiO2的实际应用。鉴于此种情况,本研究通过对TiO2和稀土元素(La)、镁铝层状金属氢氧化物(Mg Al LDH)、碳酸钙(Ca CO3)的复合改性,从而提升TiO2的光催化性能。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)La掺杂TiO2催化剂光催化降解甲苯先采用常规的溶胶-凝胶法制备纯样TiO2,然后在这个基础上掺杂一定量的La元素,和Pure-TiO2相比,La-TiO2降解甲苯的效率和矿化率都得到了提高。当La的掺杂浓度为1.5%时,制备得到的1.5%La-TiO2催化剂光催化降解性能最优。用300 W氙灯照射1 h降解了88.5%的甲苯(初始浓度1428 ppm),高于纯TiO2(63.5%)。其中,87.3%的甲苯被矿化为CO2,远高于纯TiO2(33.9%)。循环试验表明La-TiO2具有较好的稳定性。(2)Mg Al水滑石负载TiO2催化剂光催化降解甲苯先使用共沉淀法制备Mg Al LDH,然后使用原位水解法制备Mg Al LDH-TiO2催化剂,相对于纯的二氧化钛,Mg Al LDH-TiO2催化剂材料的光催化性能明显提升,用300 W氙灯照射1 h降解了94.4%的甲苯,高于纯TiO2(67.5%)。其中91.3%的甲苯被矿化为CO2,远高于纯TiO2(35.7%)。循环试验表明Mg Al LDH-TiO2在5次循环后仍然保持高效。(3)Ca CO3负载TiO2催化剂光催化降解甲苯使用原位水解法制备了Ca CO3-TiO2催化剂,相对于纯的Ca CO3和TiO2,Ca CO3-TiO2样品的甲苯降解效果和矿化率相比纯的TiO2获得很高的提升。改变了Ca CO3在复合物中的比例,Ca CO3/TiO2摩尔比2:1时,复合样品光催化降解性能最优。用300 W氙灯照射1 h降解了96.5%的甲苯,高于纯TiO2(66.7%)、Ca CO3(16.8%)。其中97.7%的甲苯被矿化为CO2,远高于纯TiO2(33.9%)、Ca CO3(0.07%)。循环试验表明Ca CO3-TiO2在5次循环后催化剂活性保持稳定。
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