【摘 要】
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四环素类抗生素是高生物毒性与持久性难降解有机污染物的典型代表,作为新兴环境污染物开始被人们广泛关注。非均相光芬顿（Fenton）技术基于传统Fenton技术,利用固相催化剂、协同光催化与Fenton反应,在降解四环素方面具有高效、经济、环保等优势,成为近年来的研究热点。本文针对传统Fenton技术H2O2利用率低、适用p H范围窄、易造成二次污染等缺陷,提出利用水热法制备具有双Z型异质结的α-Fe
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四环素类抗生素是高生物毒性与持久性难降解有机污染物的典型代表,作为新兴环境污染物开始被人们广泛关注。非均相光芬顿（Fenton）技术基于传统Fenton技术,利用固相催化剂、协同光催化与Fenton反应,在降解四环素方面具有高效、经济、环保等优势,成为近年来的研究热点。本文针对传统Fenton技术H2O2利用率低、适用p H范围窄、易造成二次污染等缺陷,提出利用水热法制备具有双Z型异质结的α-Fe2O3@g-C3N4@NH2-MIL-101（Fe）作为非均相光芬顿催化剂,并对催化剂的制备条件、形貌结构以及对四环素的催化降解性能与降解机理等进行探讨。催化剂制备采用正交法进行制备条件优化,并采用SEM、TEM、XRD、XPS、FTIR、UV-Vis DRS等表征与测试方法分析α-Fe2O3@g-C3N4@NH2-MIL-101（Fe）催化剂的形貌特征与物化性质,确认α-Fe2O3呈颗粒球状,g-C3N4呈薄片状,NH2-MIL-101（Fe）呈八面体纺锤状,三种组分充分结合,其在紫外可见波长范围内具备优异的光吸收性能,且比表面积与孔容有较明显提升。催化性能研究以四环素作为目标污染物,以制备的具有双Z型异质结形态的催化剂为核心,构建非均相光芬顿反应体系,探究最佳反应条件。实验结果表明:在四环素初始浓度为10mg/L时,催化剂投加量200mg/L、H2O2用量20m M、光源300W氙灯、初始p H=5、温度25±2℃条件下,反应60min四环素降解率可达94.39%,120min时达到98.33%,其伪一级动力学速率常数为0.04924min-1。经5次重复利用,反应120min降解率仍可达92.27%。在本研究构建的非均相光芬顿反应体系中·O2-具有关键性作用,而·OH、e-与h+也有较为明显降解作用。此外,对其光催化性能进行测试,表现出光生电子与空穴分离效率显著提升,电子-空穴复合率降低,电子转移速率更快等优良特性。结合实验现象分析了其中异质结的形成机理,并非典型Type-Ⅱ异质结,而是双Z型异质结,最后根据LC-MS测试结果推导出三种四环素在体系中可能的降解途径。
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