分子筛作为代表性多孔材料,因较好的热稳定性和发达的孔道结构在催化、分离、吸附等工业支撑领域发挥着重要作用。然而,传统分子筛的孔道结构多属于微孔范围,故在有大分子参与的反应中会出现阻碍扩散等不利现象。针对出现的问题和逐步扩大的应用需求,进一步开发了含有微孔和介孔两种孔道结构的多级孔分子筛,其中,二维层状分子筛便是多级孔材料中的重要代表。本文以C22H45–N+（CH3）2–C6H12–N+（CH3）2–C6H13]Br2(简写为C22-2-6)为模板剂合成二维层状MFI型分子筛（2D ML-MFI和M-TS-1）。首先,设计含有不同模板剂浓度,碱浓度,前驱体浓度以及水热时间的配方,探究合成条件对分子筛晶型,织构以及杂原子配位环境的影响;之后,对以最优配方合成的二维层状分子筛进行柱撑处理,在层间隙中引入Si O2或Ti O2,在不改变分子筛类型和层状结构的前提下赋予其高热稳定性;并提出气相柱撑法,缩短柱撑所需时间并节省原料,探究插层剂添加量,插层温度和时间,以及水解步骤中水的添加量和水解时间对柱撑后分子筛织构的影响;之后,将气相柱撑法推广到二维层状MWW型MCM-22（P）分子筛中,探究柱撑条件对柱撑后分子筛织构的影响;同时采用不同分子半径有机物毒化的方法,探究柱撑前后分子筛中酸位点的分布,并将其应用到双氧水氧化环辛烯反应中,通过动力学对照实验,考察柱撑前后分子筛内外表面酸位点的催化行为;最后,结合DFT模拟计算,探究多级孔层状Al2O3负载体Ce O2-Fe2O3复合氧化物在CO2氧化乙苯脱氢反应中的反应路径。结论如下:（1）在ML-MFI分子筛的合成中,模板剂的摩尔组分比为3时,层状结构稳定存在且介孔结构发达,继续增加模板剂用量的促进作用有限,且会造成原料浪费;碱用量过低时,产物是无定形相,在摩尔组分比为10时,产物具有更好的长程有序性和更完整的介孔结构;Si/Al对二维层状ML-MFI分子筛的影响显著,在Si/Al为50和100时出现层状结构,过低时则会导致晶相的改变;柱撑处理中,丁醇钛作为Ti O2前驱体时,因粘度和分子半径过大而无法成功柱撑ML-MFI分子筛,适当加入Si O2的前驱体四乙氧基硅烷可促进柱撑结构的形成,同时引入骨架外Ti物种,调变酸性位。（2）在二维层状分子筛的柱撑处理中,传统液相法可以成功获得具有高热稳定性的层状MFI和MWW分子筛;而气相柱撑法在成功柱撑分子筛的同时,既将柱撑时间缩短为前者的1/4,也只使用前者约1/20的原料量。首先,插层剂与ML-MFI和MCM-22（P）的比为0.5和1时便可获得层间距约为4.5 nm和2.6 nm的柱撑结构,且介孔孔容和外比表面积约0.5 cm~3·g-1和500 m~2·g-1;其次,ML-MFI和MCM-22（P）分子筛在插层温度为423 K时均可获得最佳的柱撑结构,过高的温度导致插层剂气化速率变大,不宜扩散到层间隙中,温度过低则不能保证有足够的气相插层剂;2-6 h的插层时间即可成功柱撑,过长的柱撑时间对柱撑结构的促进效果有限;水解步骤对柱撑处理的影响有限,即在不额外加入外来水时,同样可以获得良好的柱撑结构,说明2D层状分子筛发达的孔道结构在环境中吸附的水分可以满足水解反应的发生,故而开发出一步气相柱撑法。（3）在2D层状TS-1分子筛（M-TS-1）的合成中,碱浓度对M-TS-1分子筛的结构的影响显著,在摩尔组分比为60和120时,可以获得良好的层状结构,且Ti物种多以骨架内形式存在;模板剂对合成产物的影响较大,在摩尔组分比值为7和9时,会获得层状结构,过低时只获得无定形相,对Ti物种的存在形式不产生影响;Si/Ti对合成产物的影响主要在Ti物种的赋存形式方面,随着比值的升高,Ti物种会从骨架内向骨架外迁移,在Ti物种前驱体摩尔组分比为4时,会出现氧化态;水热时间对层状结构的形成影响积极,10天的生长时间既可以保证良好的长程有序性,还可以促进Ti物种更多的进入骨架内;对柱撑前后分子筛在环辛烯氧化反应中的催化行为的探究中发现,Si O2/Ti O2混合柱撑的Si/Ti-TS-1分子筛含有240.1μmol·g-1的Ti物种,且因柱撑结构可以暴露更多酸性位点,表现出最高的催化活性。（4）多级孔层状Al2O3在负载Ce O2-Fe2O3复合氧化物后依然保有多级孔结构,结果显示复合氧化物会进入层间隙中且有固溶体形成;在脱氢反应中,乙苯脱氢生成苯乙烯,脱下的氢与活性氧物种结合并留下表面氧空位,体相-表面氧物种迁移以及参与反应的CO2对氧空位进行补充进而完成一个氧化还原循环;多级孔结构为反应创造了更多的吸附位,暴露了更多的反应空间,同时热重分析也表明多级孔结构和复合金属氧化物更加利于消除产生的积碳。