LiBH₄具有高的质量和体积储氢密度,是一种极具潜力的固态储氢材料,但其仍存在吸放氢温度高,反应动力学性能和可逆性差等问题。本文在概述了国内外储氢材料的研究发展和系统综述了LiBH₄储氢材料的研究进展的基础上,提出了通过纳米限域并结合催化和复合去稳定化的方法,对LiBH₄的储氢性能进行改性。设计合成了具有高空隙率和高比表面积的以碳纳米管外包覆无定型多孔碳（CNT@PC）及进一步在其表面负载纳米V₂O₃催化剂前驱体,将其作为限域框架载体,对LiBH₄进行纳米限域。此外,还提出了将LiBH₄与具有低放氢温度的Y（BH₄）₃复合形成低熔点的共晶熔体,采用CNT@PC对其进行纳米限域。通过上述方法及其协同作用,有效降低了LiBH₄储氢材料体系的吸放氢温度,提高了其吸放氢动力学性能、可逆性。通过系统研究体系的结构和其储氢性能的相关性,及体系吸放氢过程结构形貌的变化,揭示了体系储氢性能提高的机理。论文研究工作可望为高容量LiBH₄储氢材料的成分结构设计提供新的方法和理论依据。将通过硬模板法合成的一种具有高比表面积和高空隙率的多孔碳包覆碳纳米管（CNT@PC）一维网络状双相碳作为LiBH₄纳米限域框架,在LiBH₄的负载量高达70 wt%时,体系具有低至205°C的起始放氢温度和346°C的峰值放氢温度,比单一LiBH₄分别下降169°C和89°C。体系在350°C下经65 min的放氢量可达6.4 wt%,且在较温和条件下具有良好的吸放氢循环稳定性。利用水热法在CNT@PC上负载纳米V₂O₃,将其作为框架材料与LiBH₄形成纳米限域体。V₂O₃在纳米限域体系的熔渗制备过程中及初始放氢过程中,与LiBH₄反应,原位形成了多种催化剂,有效提高了LiBH₄吸放氢动力学性能。结果表明,在纳米限域与催化掺杂的协同作用下,LiBH₄综合储氢性能得到明显改善。负载60 wt%LiBH₄的体系的起始放氢温度与峰值放氢温度分别为195°C与324°C,在350°C等温放氢条件下,45 min内可释放6.1 wt%氢气,体系5次吸放氢循环后储氢容量保持率仍在80%以上,容量保持有6.6 wt%,循环稳定性明显提升。通过分析放氢温度和熔融焓与LiBH₄/Y（BH₄）₃添加比例的关系,获得了一种具有低的吸放氢温度的等摩尔比的LiBH₄/Y（BH₄）₃双阳离子硼氢化物低熔共晶体系,并以CNT@PC为框架材料,对其进行纳米限域,对限域体系的储氢性能研究表明,负载70 wt%LiBH₄/Y（BH₄）₃的纳米限域体系在168°C开始放氢,峰值放氢温度低至233°C。体系在320°C仅需20 min即可释放4.7 wt%氢气,动力学性能好,循环稳定性相较LiBH₄/Y（BH₄）₃体系得到显著提升。除共熔作用外,Y（BH₄）₃在放氢过程中首先分解得到的产物对LiBH₄的放氢也有促进作用。高热导率CNTs在纳米限域体的引入,使纳米限域体系具有高导热性能,有效加快吸放氢过程中的热传导性能,有利于吸放氢过程热量的快速传导,从而也提高了材料的吸放氢性能。