具有直接带隙的钙钛矿半导体材料,兼具低成本批量化的制备以及优异的光电性能,近年来,在光电能源和发光学领域的研究中取得了广泛的关注。然而,对于采用溶液法合成的钙钛矿晶体而言,相对较低的晶核形成能使其易于产生晶格缺陷,进而在动量空间形成载流子陷阱态。这些因晶格缺陷导致的载流子陷阱态,会导致光生载流子经非辐射复合而耗散能量,是钙钛矿材料体系在光电能源及发光应用中所必须面对的严峻问题。在理解晶格缺陷形成机制的基础上,揭示陷阱态及其空间分布对载流子复合动力学过程的影响机理,不仅将为深刻理解钙钛矿器件光电转换过程构建物理模型,而且将为优化控制钙钛矿器件光电转换性能,乃至为构建新型应用提供直接的理论依据和实验指导。为了从时间和空间上充分解析钙钛矿中载流子陷阱态对光生载流子复合过程的影响机制,本文综合采用了稳态荧光、瞬态荧光和瞬态吸收等光谱学技术。与电学手段相比,这些光谱学技术除了具有无损、快速和非接触等独特的测量优势,更具有极高的时间和空间分辨能力。在构建了系统的光谱学实验测量的基础上,我们首先采用溶液法合成了富含缺陷的钙钛矿微单晶样品,对钙钛矿微单晶表面和体区域载流子陷阱态的发光动力学过程进行了系统而深入的研究。同时,我们通过表面等离激元效应与钙钛矿载流子缺陷态的协同,对钙钛矿微单晶表面区域载流子复合发光过程进行了光学动态控制的探讨。进而,我们从陷阱态介导的发光动力学过程出发,以所合成的钙钛矿纳米片为例,面向双光子显微成像的时空分辨问题,发展了一种双光子荧光椭球的时空切片技术,为开展时空分辨荧光传感与成像等重要生物医学工程应用奠定了基础。在内容上,本文所涉及的原创性研究包括以下四个方面:1、构建钙钛矿微单晶发光动力学测量系统。面向钙钛矿材料中载流子陷阱态介导的发光动力学的研究需求,积极参与搭建了微区稳态荧光光谱测量系统、微区吸收光谱测量系统、微区时间分辨的荧光光谱测量系统和飞秒激光微区泵浦-探测系统,为钙钛矿微单晶时空分辨发光动力学光谱的测量提供了保障。2、研究钙钛矿微单晶中载流子陷阱态的空间分布与陷阱态介导的发光过程。首先利用时间分辨的荧光光谱技术,发现单晶钙钛矿微米片中光生载流子的长、短寿命分别来源于体区域和表面区域的激子带间复合发光。通过功率依赖的荧光光谱,定量揭示出表面区域陷阱态密度比体区域高约一个数量级。进而,协同利用时间分辨荧光光谱和飞秒激光瞬态吸收光谱技术,对表面和体区域光生载流子能量弛豫的动态竞争过程进行了定量研究。研究发现,当表面区域的载流子陷阱态被完全填充时,在表面与体区域形成的界面处,表面区域的光生载流子能量在20 ps内快速转移到体区域,从而显著地增强了体区域的发光强度。3、利用表面等离激元对钙钛矿微单晶表面区域的发光快速过程进行动态调控。构建出Au-Cs Pb Br3等离激元-激子共振耦合的复合界面,并揭示了钙钛矿表面区域的发光过程对激发脉冲参数的依赖。结果表明,通过控制激发脉冲的波长、功率等参数,表面等离激元诱导的热电子转移与表面等离激元诱导的能量共振转移等通道受到显著的影响,进而调制了钙钛矿表面区域的载流子复合发光的强度和寿命。4、基于钙钛矿纳米片发展了双光子荧光椭球的时空切片技术。以Cs Pb Br3纳米片作为双光子荧光介质,实现了纳米尺度的空间扫描和皮秒分辨的时间分辨双光子荧光光谱的同步观测,进而精准重构出双光子荧光椭球轴向的时空演化动力学过程。并不仅仅局限于钙钛矿材料,该技术普遍适用于各种双光子荧光探针材料,为推动时空分辨荧光传感与成像等新型技术的发展及应用奠定了基础。总之,本文综合采用了稳态荧光、瞬态荧光和瞬态吸收等光谱学技术,系统而深入地研究了钙钛矿微单晶中载流子陷阱态介导的发光动力学过程;利用表面等离激元对钙钛矿发光超快过程进行了光学动态调控。最后,面向钙钛矿材料的发光学应用需求,发展出一种双光子荧光椭球的时空切片技术。这些原创性的工作,从时间和空间上充分解析了钙钛矿陷阱态对光生载流子复合发光过程的介导机制,不仅为优化提升钙钛矿光电转换器件的性能提供直接的理论和实验依据,而且更为定量解析半导体材料缺陷态介导的发光过程提供了一种普适的研究思路。