C-N,B-C-N新型材料的硬度研究及实验合成,是目前轻元素材料研究领域关注的焦点问题。本文采用新近发展的共价固体硬度微观理论模型和Phillips离子性的第一性原理计算方法,从研究立方尖晶石结构Si₃N₄晶体是否超硬材料入手,进一步研究了理论预测的五种致密C₃N₄多形体的硬度能否超过金刚石的问题,并探讨了在简单结构共价材料中找到比金刚石还硬的超硬材料的可能性。.采用Materials Studio软件中的CASTEP程序对β-Si₃N₄和尖晶石结构cs-Si₃N₄晶体以及β-C₃N₄、α-C₃N₄、赝立方C₃N₄、立方C₃N₄和立方尖晶石C₃N₄五种致密C₃N₄多形体进行了第一性原理计算,获得计算和讨论所需的各种参数,进一步用硬度的半经验微观理论模型研究了它们的硬度。计算出β-Si₃N₄和cs-Si₃N₄的硬度都是33.3GPa,与实验值一致。表明cs-Si₃N₄不是人们所期望的超硬材料。分析发现,虽然cs-Si₃N₄的密度、体积弹性模量和剪切弹性模量显著高于β-Si₃N₄的相应数据,但由于cs-Si₃N₄中六配位Si与N形成的Si-N键的键长较大,导致cs-Si₃N₄的硬度没有预期的高。对五种致密C₃N₄多形体的硬度计算表明,理论预言的这五种C₃N₄多形体都是超硬材料,但它们的硬度都没有超过金刚石,其中最硬的c-C₃N₄的硬度为92.0GPa,比金刚石的硬度小约5.4%。进一步对轻元素化合物进行理论分析表明,在简单结构共价材料中找到比金刚石还硬的超硬材料的可能性不大。在实验方面,采用高温高压技术进行了触媒作用下新型B-C-N三元化合物的合成研究,并系统研究了温度压力条件对合成产物的影响规律。以化合热解法制得的乱层石墨结构B₂CN化合物作为前驱物,羰基铁粉为触媒,在3-6GPa,1000-1600℃范围进行了高温高压合成B-C-N三元化合物的研究,获得了一种六方结构的B-C-N晶体,该晶体的形貌为直径3-10μm,厚2μm左右的圆片状颗粒,其平均成分为B0.52C0.09N0.39,在6GPa、1600℃条件下合成六方相产物的晶格参数为a=0.2510 nm,c=0.6675 nm。红外光谱分析表明,六方B0.52C0.09N0.39晶体中存在B-N键、C-N键和B-C键。以石墨、六方氮化硼和非晶硼粉为原料,采用机械合金化方法制备了非晶B₂CN前驱物。对非晶B₂CN前驱物进行直接高温高压处理,获得了一种圆片状的六方B₂CN晶态化合物,在5.5GPa、1500℃条件下得到产物的晶格参数为a=0.2508 nm、