【摘 要】
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保障饮用水安全是我国当前水污染防治的当务之急。近年来,新兴污染物药物及个人护理品（pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）在自然水体中被频繁检出,对饮用水供水安全造成威胁。传统的水处理工艺在去除水体中PPCPs时效率较低,且在反应过程中易生成毒性更大的副产物。基于真空紫外/紫外（VUV/UV）的高级氧化工艺（AOPs）在处理水中PPCPs方
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51878582,42076038）； 广东省自然科学基金（2021A1515011886）； 南方海洋科学与工程广东省实验室（广州）重大专项团队项目（GML2019ZD0606）； 汕头大学科研启动基金项目（NTF18011）； 汕头市创新
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保障饮用水安全是我国当前水污染防治的当务之急。近年来,新兴污染物药物及个人护理品（pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）在自然水体中被频繁检出,对饮用水供水安全造成威胁。传统的水处理工艺在去除水体中PPCPs时效率较低,且在反应过程中易生成毒性更大的副产物。基于真空紫外/紫外（VUV/UV）的高级氧化工艺（AOPs）在处理水中PPCPs方面表现出明显的优势。本文采用VUV/UV/NaClO组合工艺降解典型PPCPs中的百里香酚（Tml）,对其降解动力学、水质因素、降解反应机理和毒性分析进行了研究,得到以下主要结论:（1）降解反应动力学过程:在低NaClO浓度范围内（0–0.4 mg/L）,VUV/UV/NaClO和UV/NaClO工艺降解Tml的去除率和反应速率常数（k）随NaClO投加量的增加而增加,且在NaClO浓度为0.3 mg/L时均具有最大协同增效,分别为90%和110%;对应的协同因子(RVUV/UV/Cl和RUV/Cl)分别为1.9和2.1。与UV/NaClO工艺相比,VUV/UV/NaClO对Tml的降解具有更高去除率,更低能耗(EEO–Total)和成本(Cost/OTotal)。此外,VUV/UV/NaClO和UV/NaClO降解体系的主导自由基均为羟基自由基（HO·）和氯自由基（Cl·）,二者与Tml的二级反应速率常数分别为k’HO·–Tml=6.84×10~9M–1·s–1和k’Cl·–Tml=3.9×1010M–1·s–1。VUV/UV/NaClO降解体系中各组分相对贡献率分别为HO·（42.7%）＞Cl·（42.4%）＞UV（8.7%）＞NaClO（5.6%）＞其它活性自由基（0.6%）,而在UV/NaClO体系中则为HO·（37.6%）＞Cl·（28.5%）＞UV（20.5%）＞NaClO（13.2%）＞其它活性自由基（0.2%）。（2）水质因素对VUV/UV/NaClO工艺降解Tml的影响:当p H为7时,VUV/UV/NaClO工艺中协同因子RVUV/UV/Cl最大值为1.9,协同增效为90%;阴离子CO32–和NO3–的存在均有利于Tml降解的去除,这与添加的CO32–和NO3–吸收VUV/UV或UV辐射后生成了高浓度的选择性自由基CO3–·和Cl O·有关;反应溶液中腐殖酸（HA）的存在显著抑制了VUV/UV/NaClO工艺对Tml的降解。（3）VUV/UV/NaClO工艺降解Tml的反应机理:基于密度泛函理论（DFT）的高斯软件对Tml分子结构进行优化和分析,得出Tml结构中易受攻击的原子类型为C和O,且活性位点主要集中在Tml的酚羟基（–OH）及其邻位、间位和对位。结合GC–MS和LC–MS的分析结果,VUV/UV/NaClO工艺对Tml的降解反应机理主要为自由基的取代、加成和氧化分解,反应前期生成的产物主要包括氯麝酚、百里醌、对二甲基醌和甲基苯醌等芳香化合物,反应后期上述产物被进一步分解生成3–己酮、丙酸乙烯基酯、草酸和戊醛等小分子有机物。（4）降解产物毒性评估:NaClO和VUV/UV/NaClO工艺降解Tml时均生成了有毒产物。NaClO降解过程急性毒性持续升高,而VUV/UV/NaClO工艺降解过程急性毒性低于NaClO工艺,但在5 min时却升高至32%。结合ECOSAR软件的毒性分析结果和树脂分离实验,进一步验证了VUV/UV/NaClO降解Tml过程中可能生成了氯麝酚、百里醌和戊醛等对水生动植物具有毒害作用的有机物,导致发光细菌急性毒性的上升。
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