【摘 要】
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光催化制氢技术作为一种低廉、绿色的太阳能转化技术为解决世界能源问题、实现中国“双碳”目标提出了一种理想的研究方向,同时也得到越来越多科研工作者的广泛关注。伴随着研究的不断深入,限制光催化产氢技术进一步发展的科学技术难题也逐渐出现,即光催化剂太阳光谱利用率低、量子效率低、表面反应效率低。本论文则以典型的CdS产氢光催化剂为例,通过多种异质结构筑手段拟去解决上述问题,借助XRD、SEM、TEM、XPS
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光催化制氢技术作为一种低廉、绿色的太阳能转化技术为解决世界能源问题、实现中国“双碳”目标提出了一种理想的研究方向,同时也得到越来越多科研工作者的广泛关注。伴随着研究的不断深入,限制光催化产氢技术进一步发展的科学技术难题也逐渐出现,即光催化剂太阳光谱利用率低、量子效率低、表面反应效率低。本论文则以典型的CdS产氢光催化剂为例,通过多种异质结构筑手段拟去解决上述问题,借助XRD、SEM、TEM、XPS、DRS、产氢测试、光电化学测试等多种实验方法,对理论方法进行了实践与证明,并提出了体系的协同强化机制与光催化活性提升机理。同时,我们提出并验证了一种新颖的复合光催化剂制备方案,主要研究内容和结果如下:（1）通过金属Cd对CdS光催化剂进行表面修饰,提高CdS光催化剂的表面载流子转移效率以及表面反应效率。在本阶段工作中我们并没有使用常规的光化学沉积法在CdS表面沉积金属Cd,而是创造性地通过一步溶剂热法直接制备CdS/Cd2SO4（OH）2复合材料。借助Cd2SO4（OH）2本身的能带结构与CdS间形成II异质结,在光催化制氢过程中捕获CdS中的光生电子,在提高CdS内部光生载流子分离效率的同时,利用未参与反应的光生电子将自身原位还原为金属Cd,从而化作电子捕获陷阱以及产氢活性中心,同时提高了光催化剂的表面载流子转移效率以及表面反应效率。研究结果表明,与纯CdS光催化剂在紫外、可见以及模拟太阳光照下的产氢效率（HER）相比,CdS/Cd2SO4（OH）2复合材料分别提升了40.1%、147.4%和50%;进一步原位转化形成的CdS/Cd复合材料的HER则分别提升89.9%,320.7%,117.9%。此外,通过该方法获得CdS/Cd复合材料既简化了实验制备步骤,又避免了光化学沉积过程中为CdS带来的活性损失。（2）通过在CdS/Cd2SO4（OH）2体系中引入窄带隙的Ag2S材料,提高光催化剂的内部载流子转移效率以及太阳能吸收范围。在本阶段工作中我们通过原位离子交换法在CdS表面选择性沉积Ag2S。实验结果与预期相同,具有窄带隙的Ag2S成功将CdS/Cd2SO4（OH）2体系成功扩展到近红外光区,这使得Ag2S/CdS/Cd2SO4（OH）2体系表现出红外光催化活性。同时,Ag2S的引入既可以与CdS间形成致密的II型异质结,进一步促进载流子在CdS内部的定向流动,也不会影响Cd2SO4（OH）2在光催化过程中原位还原为金属Cd的特性。这也使得原位形成的Ag2S/CdS/Cd体系中的光生电子-空穴对可以借助电势差的作用分别定向转移、积累到金属Cd以及Ag2S的内部,不仅使得载流子空间分离在不同的位点,并极大限制了载流子的复合,而且在CdS表面提供了不同的氧化还原活性位点,极大提高了表面反应效率。最终,Ag2S/CdS/Cd复合材料获得了优异的全光谱光催化产氢活性,其光至氢转化效率（STH）较纯CdS光催化剂提高了一个数量级。
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