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棕碳（Brown Carbon,BrC）是大气气溶胶中重要的吸光组分,因其对人体健康、生态环境、区域及全球气候变化有显著影响,近年来被广泛关注。本研究以长三角地区背景点崇明岛大气作为对象,于2018年冬夏季采集PM2.5和气溶胶粒径分级样品,探究崇明岛大气BrC的光学特性、粒径分布、化学组成及其吸光贡献、空间来源等;针对我国大气富氨环境这一特点,进一步探讨气溶胶酸度对BrC吸光效应的影响,通过米散射理论估算崇明大气BrC光吸收,研究成果为数值模式模拟和长三角大气污染治理提供基础数据和科学支撑。主要结论如下:（1）崇明岛地区夏季大气PM2.5平均质量浓度为34±22μg·m-3,其中约有31%的时段超过国家一级标准(PM2.5＞35μg·m-3);而冬季PM2.5平均质量浓度(59±41μg·m-3)约是夏季的1.7倍,其中10%的时段超过国家一级标准3倍以上。冬季OC、WSOC等含碳组分的浓度水平分别高出夏季约1.8倍和2倍,这是由于冬季燃煤和生物质燃烧等一次排放增强以及冬季静稳的气象条件导致污染物进一步累积所致。冬夏两季WSOC均呈现出细粒子为主的双峰分布特征,且冬季在细模态上的占比相对更高。（2）甲醇萃取(Abs365,M)测得的Abs365值高出水萃取(Abs365,W)30%～40%。冬季Abs365,W和Abs365,M平均值分别为4.16±2.62 M·m-1和5.39±3.33 M·m-1,是夏季的3倍左右,且冬季BrC的单位质量吸光效率MAC365,M(0.86±0.19 m~2·g-1)值和MAC365,W(1.18±0.42 m~2·g-1)值高出夏季约59%和30%。这主要是因为一方面冬季人为污染物的排放增强以及高液态水含量促进液相棕碳二次生成,另一方面夏季强烈的光漂白效应进一步降低了夏季BrC的光吸收。（3）通过H2SO4、Na OH和氨水调节萃取液p H值,探讨了酸碱度对棕碳吸光性能的影响,结果显示:从酸性环境（p H=2）到碱性环境（p H=10）,崇明大气PM2.5中BrC的光吸收效率MAC呈上升趋势,尤其是在氨水调节下增强趋势更为突出。分子水平分析进一步发现,碱性环境下崇明大气棕碳MAC值增大主要是由于以下两个方面的原因:一方面,4-硝基邻苯二酚（4NC）等吸光性有机物在碱性环境中以去质子化的形式存在,由于硝基与苯环以及酚羟基氧离子之间的超共轭效应,从而导致其吸收峰增强且光谱红移;另一方面,甲基乙二醛（m Gly）等醛酮类化合物与氨水发生美拉德反应和羰铵缩合反应,生成更多新的吸光物质,导致其光吸收比Na OH环境中的光吸收增幅高出1.5倍,且峰值进一步红移。上述结果显示,我国大气富氨环境对BrC的光吸收具有促进作用。（4）冬夏季崇明岛大气NACs、PAHs和OPAHs的质量浓度较低,但对BrC的光吸收有不成比例的高影响,是大气BrC的重要生色团。崇明岛地区冬季NACs、PAHs和OPAHs的浓度分别为1.49±1.06 ng·m-3、8.31±4.66 ng·m-3和12.06±6.23ng·m-3,高出夏季约8.3～17倍,这与夏季光降解强烈而冬季燃煤和生物质燃烧排放增强有关。对比三者的吸光贡献发现:冬季NACs和PAHs的吸光贡献均高于OPAHs,而夏季NACs在三者对BrC的吸光贡献中占主导。（5）崇明岛冬夏季大气BrC的Abs365,W呈现细粒子为主的双峰分布特征,峰值在0.7～1.1μm。BrC的吸光能力随粒径增大而降低,细粒径的MAC值更高,表明崇明地区大气细粒子吸光性能强于粗粒子。其中,夏季BrC在最小粒径段（Dp＜0.4μm）上的吸光能力最强,而冬季则在0.4～1.1μm范围内吸光能力最强。NACs的浓度呈细粒子为主的双峰分布,但其对BrC的吸光贡献在粗粒子上更占优势。PAHs和OPAHs的质量浓度及其吸光贡献均集中分布在细模态上。通过Mie米散射理论估算,发现崇明大气中BrC的光吸收约是滤膜水萃取值的1.3倍,可见,当前普遍采用的溶剂萃取方法会大大低估大气BrC的光吸收。（6）夏季和冬季观测期间分别发生了两次污染事件:Event S1期间MAC365,W和MAC365,M分别为0.98±0.48 m~2·g-1、0.8±0.43 m~2·g-1,分别是Event S2时期的2.1倍和1.7倍,这是由于Event S1期间崇明岛及其周边地区的生物质燃烧活动强烈,而在Event S2期间污染物自东南沿海地区经长距离传输至崇明岛,被进一步氧化分解。冬季Event W1时期的MAC365,W(1.26±0.12 m~2·g-1)和MAC365,M(1.08±0.11 m~2·g-1)比Event W2时期高出20%以上。Event W1期间主要受江苏北部、山东等北方地区的区域传输影响,以化石燃料燃烧源为主,而Event W2期间受安徽西部等地区内陆气团区域传输的生物质燃烧影响显著。（7）通过PMF源解析发现:崇明岛地区夏季BrC以二次源（46%）为主,其次为生物质燃烧源（33%）;而在冬季,生物质和化石燃料的混合燃烧源是BrC的主要一次来源,其贡献高达56%,其次是二次生成,占比为24%,表明即使在冬季大气二次生成对BrC也有显著贡献。