【摘 要】
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氯代挥发性有机化合物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,Cl-VOCs)具有强挥发性、高毒性和易扩散性,已被公认为大气环境中的主要有害污染物之一,且对生态环境和人类生命健康造成巨大威胁。基于此,探索高效环保的Cl-VOCs控制技术成为当前环境领域的热点研究方向。近年来,电催化还原脱氯技术由于兼具环境友好性和出色的脱氯能力备受关注。然而,催化选择性差、反应
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氯代挥发性有机化合物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,Cl-VOCs)具有强挥发性、高毒性和易扩散性,已被公认为大气环境中的主要有害污染物之一,且对生态环境和人类生命健康造成巨大威胁。基于此,探索高效环保的Cl-VOCs控制技术成为当前环境领域的热点研究方向。近年来,电催化还原脱氯技术由于兼具环境友好性和出色的脱氯能力备受关注。然而,催化选择性差、反应机理尚不明确等问题仍然阻碍着其进一步发展。因此开发高性能电催化剂显得尤为重要。碳基催化材料具有优良导电性、结构可控性和价格低廉等优势已经成为电催化领域最具研究前景的催化材料之一。然而,过去研究者们一直致力于通过对碳基材料的功能化改性提高催化能力,但借助形貌调控手段阐明碳基材料在脱氯反应中构效关系的影响仍具有重要研究价值。基于此,本论文针对以上关键问题,通过形貌调控手段,构建了具备特殊形貌的碳基催化材料,并结合各种表征手段,深入分析了催化剂的形貌特征、晶体结构、元素组成等性质,考察其在1,2-二氯乙烷((1,2-Dichloroethane,1,2-DCA)的电催化还原脱氯反应中的催化活性,阐明碳基催化材料在1,2-DCA中的构效关系,揭示可能的脱氯反应机理。主要的研究成果如下:(1)借助自牺牲模板法和形貌保留热转化法构建了由1D碳纳米棒定向自组装的3D海胆状分级空心碳球(SS-CNRs)。同时与无定形碳纳米颗粒(CNPs)、1D碳纳米棒(CNRs)对比,不同表征结果表明,SS-CNRs具有3D海胆状形貌,且内部含有空腔,比表面积相对较大,从而有助于呈现出大量的活性位点,提高催化活性。同时,三种催化剂具有几乎相同的晶体结构、元素组成,排除以上因素对催化性能的干扰。得益于空心结构引起的空穴限制效应,SS-CNRs被赋予充足的电极-电解液接触面积,加速电子转移和反应物的积累,提高催化行为发生的可能性,也进一步证明特殊海胆状形貌在电化学还原脱氯反应中扮演了必不可少的作用。(2)考察3D海胆状形貌的SS-CNRs、无定形CNPs及其1D CNRs作为阴极材料,用于1,2-DCA的电催化还原脱氯性能实验。实验结果显示出,SS-CNRs电催化剂具有显著的脱氯能力,具有高乙烯产率、选择性、可重复使用性和稳定性。另外,乙烯法拉第效率也高达55%。对比先前研究工作,在-2.55V和-2.75V电位条件下,SS-CNRs电催化剂均具有最高的产率和法拉第效率,这证明了3D海胆状形貌对电催化脱氯1,2-DCA具有显著催化活性。结合相关理论分析,证实了脱氯过程中遵循协同离解电子转移机制,并最终形成了高附加值的乙烯和氯乙烯产物。
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