有机发光分子的高效电致化学发光及其传感应用研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heyun102
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
电致化学发光(Electrogenerated Chemiluminescence,简称ECL)已发展成为一种高效、灵敏的分析方法广泛应用于体外诊断、环境检测、生物分析等领域,但目前仍存在新型发光体不足、发光效率不够高、大多数有机发光体在水相体系应用受限等问题。近年来,聚集诱导发光(Aggregation Induced Emission,简称AIE)分子以及共反应剂促进剂的发展为ECL领域注入新的活力。本论文针对该领域的问题,主要研究内容如下:1、苯并噻咯衍生物的聚集诱导电致化学发光及其Cr(Ⅵ)的超灵敏检测在本文中,首次系统地研究了在共反应物参与下的水相体系中四苯基苯并噻咯衍生物的聚集诱导的电致化学发光(Aggregation Induced ECL,简称AIECL)。当水含量增加时,所有有机发光分子均表现出出色的稳定性,并显著增强了ECL和光致发光(Photoluminescence,简称PL)的发射。通过荧光光谱、电化学测试和相关的理论计算证明了四苯基苯并噻咯衍生物结构中取代基对AIECL性能的影响。其中,具有强吸电子基团(氰基)的2,3-双(4-氰基苯基)-1,1-二苯基-苯并噻咯(TPBS-C)具有最高的ECL效率(184.36%)。更重要的是,基于TPBS-C纳米聚集体构建的ECL传感器对有毒Cr(Ⅵ)表现出出色的检测性能,线性范围为从10-12 M~10-4 M,检出限低至0.83 p M。2、基于鲁米诺-中空二氧化锰能量共振转移体系的电致化学发光谷胱甘肽传感研究我们设计了催化剂(Au/VO2)作为共反应剂促进剂,催化溶解氧还原为超氧自由基(O2·-),促进了鲁米诺的ECL发射。中空的二氧化锰纳米球和鲁米诺间的能量共振转移导致鲁米诺体系ECL信号猝灭,而在谷胱甘肽(GSH)存在时,二氧化锰和GSH之间发生氧化还原反应而使鲁米诺ECL信号重新恢复,根据这一原理我们构建了高效灵敏的GSH传感器。在最佳条件下,该传感器对GSH在10-3 M~10-10 M的浓度范围内表现出良好的线性关系,检出限(LOD)低至0.03 n M,该传感器在实际人体血清样本谷胱甘肽的检测中也具有较高的回收率。
其他文献
化石燃料的急剧消耗所带来的能源危机和环境污染等问题极大地促进了新型可再生能源的发展。而电催化技术以其高效、条件温和等特点而越来越多地被应用于各种新能源领域当中,如电解水、金属-空气电池、电催化CO2还原等等。电催化技术的核心在于设计合成具有更低过电位、更高催化活性、选择性和稳定性的电催化剂。在过去很长一段时间,人们简单地认为起到催化作用的就是所使用的催化材料本身,而忽略了催化材料自身在强氧化或强还
学位
近年来,水体污染和大气污染是人类社会面临的主要环境问题。其中含有机污染物工业废水的大量排放,以及温室气体二氧化碳的排放,严重威胁着人类的生存环境。因此,如何高效地从水中去除这些污染物,如何实现二氧化碳的综合利用及绿色转化,成为了科研工作者的研究热点。设计开发多功能材料,实现水体污染和大气污染的综合治理,是解决上述问题的重要手段。本论文以此为目标设计合成多功能化的季磷盐纤维,利用其结构特点,实现对水
学位
光催化作为一种绿色技术被公认为是开发可再生能源和环境治理的有效方法。但光响应范围窄和光生e-和h+的快速重组是光催化的主要问题。因此,迫切需要开发高效稳定且易于生产的光催化剂。层状ZnIn2S4作为一种三元硫化物,由于其环境友好性以及出色的化学稳定性而在光催化领域引起了广泛关注。ZnIn2S4具有与g-C3N4匹配的带隙结构。通过构建ZnIn2S4/g-C3N4异质结,有利于实现光生载流子的高效分
学位
双极性有机场效应晶体管(a OFETs)是集成电路互补反相器中的关键元件,近年来引起了极大的关注。双层p-n异质结是实现稳定、高性能双极性有机场效应晶体管的有利结构,但在常见的基于多晶薄膜的双层异质结中不可避免地会发生层间混合,因而其双极性器件的性能比相应的单极性器件低。为了克服层间混合问题,本文提出以二维分子晶体(2DMCs)为模板诱导制备p-n异质结的方案。本研究发展了一种制备二维分子晶体的新
学位
环丙沙星(CIP)作为一种喹诺酮类抗生素,由于具有广谱的抗菌活性和优良的杀菌效果,已经被广泛用于治疗细菌性感染疾病。然而,人体或动物体摄入的CIP不能被完全吸收,未被吸收的CIP会通过粪便或尿液排出体外,这对环境造成了严重污染。目前已经在地表水、地下水及饮用水中检测到CIP的存在,由于水中残留的CIP即使在较低浓度时也能诱导抗生素耐药性基因的产生,因此CIP的滥用已对生态环境和公共安全造成了严重的
学位
与单一有机组分相比,由两种或两种以上π-共轭分子组成的多元有机晶体通常显示出更为优越的光电性能。其中,有机合金或电荷转移(CT)共晶因为其结构及功能的易裁剪性,引起了研究者的广泛关注。本论文旨在尝试将有机合金和CT共晶结合起来,构建组分及功能可调的二元有机CT合金。本文分别选择常见的π-共轭化合物苝(Pe)和9,10-二氰基蒽(DCA)作为电子给/受体(D/A),基于良/不良溶剂扩散诱导的共组装法
学位
冠心病严重威胁着人类健康,现已成为全球人类的第一大死因,及时准确诊断和治疗冠心病具有重要意义。冠心病患者常表现出心脏电生理信号的不稳定性,而动态心电图能够监测出这种不稳定性,因而是用于冠心病诊断的重要手段。且与其他监测手段相比较,动态心电图监测具有无创、简单、费用低等突出优点。现已开发出许多柔性皮肤电极,这些电极可通过与皮肤形成紧密接触而保证信号采集的稳定性。但是,此类电极的低表面粘附性限制了其在
学位
人类社会步入21世纪后,以能源为支撑的经济得到了迅速发展,伴随而来的是严重的环境污染和能源危机。大力寻求可替代化石燃料的二次能源同时提升可再生能源比如太阳能利用率成为我国发展的战略目标。而光电催化分解水技术利用半导体光电极直接将太阳能转化成清洁和可再生能源(例如氢),可有效解决能源需求并降低对环境的污染。高效、稳定的半导体光电材料设计与制备是实现高性能光电催化水分解的关键。该技术目前面临的最大挑战
学位
外延生长的贵金属核壳结构由于其独特的物化结构引起了广泛的研究兴趣。核与壳原子之间的晶格失配及功函的不同,通常会带给核壳结构表面的几个原子层应变效应、配体效应等,影响整个催化反应动力学。核壳结构通过调整核的大小、形状、组成及壳的种类、厚度等,为实验优化催化性能带来更多可能。本论文通过调控钯基纳米材料的表界面结构,显著改变了其在分解水析氢,甲醇氧化等电化学反应中的催化性能,结合材料表征与理论计算,详细
学位
杂环化合物是种类繁多的一类有机物,并且广泛存在于自然界中。与人类生物学息息相关的重要化合物大多数为杂环化合物,例如:核酸、维生素、抗生素、激素、色素和生物碱等。此外,还有多种人工合成的杂环化合物具有重要的性能,在医学上杂环化合物可作药物,在农业方面也可以作为杀虫剂、除草剂,在工业上可作染料、塑料等。在生活中最常见的是五元环和六元环;包括呋喃、噻吩以及吡咯等。呋喃主要用于药物合成以及食品香料;噻吩可
学位