煤炭地下气化过程受热煤体的渗透特性及热解析气模型

来源 :中国矿业大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:laiking
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煤炭地下气化(UCG)作为一种煤炭原位化学开采技术,是我国能源技术革命创新行动计划之煤炭无害化开采技术创新战略方向。在UCG运行过程中煤层受热发生干燥、热解反应,挥发物析出后形成具有一定孔隙和裂隙的半焦,用做后续气化和燃烧的反应物。在此过程中,低温作用(~600℃)下煤的结构、化学性质以及对气体的渗透性变化最为剧烈,它决定了煤层内气体的渗流行为,进而影响后期的气化速率及反应面在煤层内的扩展。挥发物的析出与渗透性存在关联,且挥发物的析出影响煤体内孔隙、裂隙的发育,从而决定煤体的透气特性。此外,热作用下产生的热解煤气也是是UCG产品煤气的重要组成。因此,研究热作用下煤层的透气行为以及该过程中煤的析气行为对于UCG可行性评价及工艺控制具有重要的理论指导意义。论文选择乌兰察布(WL)褐煤、元堡(YB)长焰煤和沁水(QA)无烟煤三种不同变质程度的典型煤样为对象,系统研究了低温热作用下煤体的透气析气特性。借助煤岩高温三轴渗透仪,研究了热作用下和模拟地应力条件下褐煤的透气性变化,考察了层理、煤中水分、温度、孔隙压力对渗透率的影响;借助医学CT研究了煤体在受热和压力作用下的裂隙发育特征,分层研究了热作用对其孔隙结构的影响,同时分析了热作用下煤的热变形行为。针对煤炭地下气化煤层慢速升温的特性,研究了三种煤的低温慢速热解动力学,对比了三种热解模型的适用性,并基于运行效率和预测精度,对模型的适用性进行了比较;通过三种煤的低温热解实验,获取了气液固产物分布,并对轻质气体组分进行了测定;借助化学渗透脱挥发分(CPD)模型对慢速过程挥发物的产率和轻质气体组成进行了预测。获得的主要结论如下:(1)热作用下煤体的透气性研究表明:WL褐煤的渗透性随温度升高呈现“增—降—增”三个变化区间,平行层理方向和垂直层理方向煤样的渗透率变化趋势相似。100~150℃和400℃分别达到渗透率峰值,主要与水分和挥发分析出有关。存在水分渗流突变点,当低于该水分含量时,渗透率会发生急速上升,平行层理方向煤样和垂直层理方向煤样对应的突变点分别为水分含量35%和21%。对于垂直层理方向样品,提高孔隙压可以起到增透作用,在400℃影响最为显著。温度区间为250~300℃时渗透率受孔隙压影响较小。平行层理方向有利于气体的流通,对于饱水样品,这种效应变得更加明显,饱水样品和原始煤样在平行层理和垂直层理方向的渗透率分别相差13倍和3倍。(2)热作用下煤体孔隙、裂隙及变形研究表明:依据医学CT表征,WL褐煤和YB长焰煤分别于300℃和400℃开始观察到明显裂缝,其中WL褐煤内部充满树枝状裂隙,裂隙间连通性好,无明显方向性;YB长焰煤出现轴向贯通性型裂缝,存在少量与其连接的径向细小裂隙;QA无烟煤整体呈现惰性,无明显开裂现象。对柱状样品施加轴向压力会改变样品内部的热开裂形式,使裂隙闭合(WL褐煤)或产生剪切裂隙(YB长焰煤)。依据压汞和低温液氮吸附表征,YB长焰煤受热样品中的孔隙均以大孔为主(60~80%),样品内部的孔隙孔容分布呈现不均一性。根据分形计算,2um以上大孔以及4.5~100 nm的微孔具有分形特征。致密煤体对挥发物的析出阻力是YB长焰煤受热膨胀的主要原因。(3)煤的低温慢速热解动力学研究表明:QA、YB和WL三种煤的等转化率活化能分别位于234~300k J/mol、132~206k J/mol、135~291k J/mol。1级模型对三种煤的低温热解的拟合效果较差,WL褐煤、YB长焰煤和QA无烟煤的拟合相关系数分别为0.872、0.906、0.866。选择模型需要从预测精度和运行效率考虑,采用离散分布活化能模型(DDAEM)可以较好地描述WL褐煤和YB长焰煤的低温慢速热解失重特性,而QA无烟煤选择单一分布活化能模型(1-DAEM)可以在保证精度的前提下大幅度提高模型运行效率。(4)煤的低温慢速热解析气及CPD模拟研究表明:QA无烟煤、YB长焰煤和WL褐煤的低温慢速热解(400~700℃)的挥发物产率分别为5.9~11.6%、18.0~39.8%、26.7~39.4%,其中QA无烟煤挥发物中气、液占比接近,YB长焰煤热解产物以轻质气体为主,占比达57~78%,WL褐煤挥发物中液体产率为48~74%。QA、YB和WL三种煤的低温热解煤气产率分别为0.005~0.166Nm3/kg、0.012~0.202Nm3/kg和0.030~0.201Nm3/kg。QA无烟煤热解煤气H2占比79%,YB长焰煤热解煤气中H2和CH4含量最高,WL褐煤则以CO2和H2为主。对Genetti提出的经验公式中的系数进行了改进,据此获取了YB长焰煤和WL褐煤的结构参数,进一步借助CPD模型对低温挥发物产率进行了计算,得到的挥发物预测值相比原始经验公式的预测值平均相对偏差分别降低14.3%和9.0%。
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