【摘 要】
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近年来,大气中CO2浓度持续上升导致严重的碳循环失衡,同时水体污染对生物链造成严重威胁,上述问题对人类社会发展提出严峻的挑战,在诸多解决方案中,半导体光催化技术较为突出,在CO2光催化转换,水体污染物降解等诸多方面半导体光催化技术都扮演了重要角色。层状卤氧化铋材料作为一种光催化剂受到广泛关注,因其独特的层状结构、无毒以及合适的带隙等优点成为很有前景的光催化材料。因此,本文通过基于Bi OCl材料制
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近年来,大气中CO2浓度持续上升导致严重的碳循环失衡,同时水体污染对生物链造成严重威胁,上述问题对人类社会发展提出严峻的挑战,在诸多解决方案中,半导体光催化技术较为突出,在CO2光催化转换,水体污染物降解等诸多方面半导体光催化技术都扮演了重要角色。层状卤氧化铋材料作为一种光催化剂受到广泛关注,因其独特的层状结构、无毒以及合适的带隙等优点成为很有前景的光催化材料。因此,本文通过基于Bi OCl材料制备高效光催化剂,论文的主要研究内容为以下几个部分:1.在PVP辅助合成条件下,利用水热及溶剂热法通过控制不同氯源及溶解介导研究了制备条件对Bi OCl形貌及带隙的影响。在模拟太阳光下,测试了Bi OCl样品对CO2光还原性能。结果表明,Bi OCl（HCl-DG）的CO产率达到了369.87μmol/g/h,活性明显高于其他Bi OCl样品。突出的催化活性归因于Bi OCl（HCl-DG）的表面结构尺寸小,分布松散,这更利于CO2吸附,而且具有更高的价带位置（1.29 e V）以及更小带隙（3.25 e V）,这也导致了其电子还原能力更强。最后,通过FT-IR以及VB-XPS对CO2光催化还原机理进行说明。Bi OCl（HCl-DG）发生光响应之后,价带上的电子跃迁至导带,由于Bi OCl（HCl-DG）具有更高的价带,所以导带上e-的还原能力较强,导带上的电子与催化剂表面吸附的CO2发生反应,在形成CO2*,COOH*等中间体后,经与e-的进一步反应形成CO,最终CO从催化剂表面脱附。2.在Bi OCl合成过程中,通过添加不同量HCl探究HCl对于Bi OCl光催化性能的影响。主要利用光催化氧化罗丹明B实验评估催化剂性能。结果表明,随着HCl添加量的增加,Bi OCl的带隙逐渐变窄,对于罗丹明B的氧化降解能力也逐渐增强。Bi OCl-8在60 min降解效率达到99%。这主要是由于Bi OCl-8具有更窄的带隙（3.08 e V）导致催化剂光响应能力更好,光生电子与水中溶解氧形成的·O2-以及与H2O反应产生的·OH有效促进了罗丹明B氧化。Bi OCl-8也表现出较好的CO2光还原活性,CO产率达到347.45μmol/g/h。Bi OCl-8增强的光催化活性归因于其较窄的带隙（3.08 e V）导致光响应能力的增强,光生电子作为光催化速决因素,光照条件下e-与水中溶解氧反应产生了高浓度的·O2-有效的促进了罗丹明B的氧化,而e-的直接还原作用也赋予了催化剂良好的CO2光还原活性。3.通过原位合成的方法成功制备了共享Bi原子的Bi OCl/Bi-MOF复合催化剂,共享Bi原子形成的Bi OCl/Bi-MOF-0.2样品表现出最高的CO产率（456.67μmol/g/h）,相对于纯相Bi OCl和Bi-MOF大约高1.24和2.41倍,而且材料的稳定性大幅提升,在水汽下循环反应12 h后,Bi OCl/Bi-MOF的CO产率仍然可达145.25μmol/g/h。增强的光催化活性归因于Bi OCl和Bi-MOF之间通过共享Bi原子形成紧密接触的界面,从而增强了光生载流子分离和转移,同时也与增加的表面官能团,大的比表面积和催化剂更多的氧空位浓度有关。最终我们通过原位红外技术得出Bi OCl/Bi-MOF复合催化剂的光催化反应途径。
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