Co/ZrO<,2>/SiO<,2>催化剂F-T合成详细机理动力学研究

来源 :中国科学院山西煤炭化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kathrynde
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  费托合成(F-T)是实现将合成气转化为烃类产品,进而生产洁净液体燃料的催化反应过程,对缓解我国石油紧缺问题具有重要意义。基于对催化反应机理认识基础之上的Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson(LHHW)型F-T合成动力学研究,是认识和理解F-T合成催化反应过程的有效手段,并且是准确的化学反应器设计和流程模拟的基础,在F-T合成化学反应工程研究中具有重要价值。相对于已经成熟的LHHW型动力学模型的构造方法,对复杂的F-T合成机理认识的不足,导致目前的F-T合成动力学模型形式各异、通用性较差。详实可靠的机理动力学模型的缺乏,已经成为F-T合成过程研究的瓶颈之一。针对这一问题,本论文工作中将较大的精力置于对Co/ZrO2/SiO2催化剂上F-T合成反应中关键表面基元化学反应步骤的认识方面,结合以往F-T反应机理和动力学研究的结果,从不同层次逐步剖析Co基催化剂上F-T合成的真实机理,构建详实的LHHW型动力学模型,从而在根本上避免了因对模糊反应机理的穷举而带来的繁琐的建模过程。同时,通过对Co/ZrO2/SiO2催化剂的条件实验和失活物相表征,实现了在动力学实验数据获取过程中催化剂的稳定操作,获取了具有代表性的动力学实验数据。运用现代数值分析方法,获得可靠的动力学模型的数值解。研究结果表明,所获得的动力学模型能够较为完整准确地实现对Co/ZrO2/SiO2催化剂上F-T反应行为的描述。
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