铜基催化剂催化醛酮缩合及甘油常压氢解反应研究

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糠醛和甘油作为生物质化工中的平台化合物,是一类理想的可再生资源,利用糠醛缩合反应制取糠叉丙酮和将甘油氢解生产1,2-丙二醇,是糠醛和甘油转化为高附加值化学品的有效途径。本文使用了 Cu基催化剂进行糠醛丙酮的缩合反应和甘油的常压条件下的氢解反应,具体工作如下:1.使用共沉淀法制备了 CuO/ZnO催化剂,并通过改变元素摩尔比筛选出了性能最佳的CuO质量分数为48.6%的Cu50催化剂。通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段,我们发现较小的催化剂的粒径、较高的Cu表面分散度、较多的酸位点数量,有利于提高催化剂活性。通过改变实验条件,发现在393 K下、0.3 MPa氮气气氛、糠醛与丙酮摩尔比为1:2和反应时间为32 h时,催化剂达到最佳的活性。2.通过煅烧Cu-Ni-BTC为前驱体的MOF材料制备了 CuO@NiO复合金属氧化物催化剂,并研究了催化剂在常压甘油氢解反应中的活性。通过TEM、BET、XPS等表征手段发现,相较于共沉淀法制备的催化剂,CuO@NiO复合金属氧化物催化剂中存在特殊的核壳结构、孔径分布和元素分布,这些性质使其在甘油氢解反应中具有更高的稳定性和催化活性。通过对反应条件的优化,发现在493 K、60 mL/min H2和甘油进料速率为1 mL/h时催化剂活性最高。
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