【摘 要】
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在现有固体储氢材料中,MgH_2储氢材料因其高储氢容量,高释氢纯度,反应步骤简单,储量充裕等优势极具应用潜力。本论文针对MgH_2基储氢材料面临的可逆吸放氢动力学性能差和热稳定过高等问题,在以下几个方面展开了改性研究:(1)制备了一种多孔碳材料均匀担载镍纳米金属颗粒的添加剂并与MgH_2球磨复合。结果表明:MgH_2-Ni/CMK-3的初始脱氢温度低至433 K,脱氢容量高达6.5 wt.%H_2
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在现有固体储氢材料中,MgH2储氢材料因其高储氢容量,高释氢纯度,反应步骤简单,储量充裕等优势极具应用潜力。本论文针对MgH2基储氢材料面临的可逆吸放氢动力学性能差和热稳定过高等问题,在以下几个方面展开了改性研究:(1)制备了一种多孔碳材料均匀担载镍纳米金属颗粒的添加剂并与MgH2球磨复合。结果表明:MgH2-Ni/CMK-3的初始脱氢温度低至433 K,脱氢容量高达6.5 wt.%H2,且动力学性能明显提升,甚至在328 K的近室温条件下仍保持3.9 wt.%H2的可逆吸氢容量。通过循环脱氢和吸氢测试表明,10次循环过程后仍保持90%以上的容量。镍纳米颗粒参与MgH2的脱氢反应形成Mg2Ni和Mg6Ni相。体系脱氢反应焓变降低了1.5 kJ mol-1 H2-1,进一步验证了Ni/CMK-3添加剂不仅起到催化作用,同时降低体系热稳定性。(2)设计了一种CMK-3担载双金属纳米颗粒的添加剂,探讨不同成分比例对MgH2储氢性能的影响规律,并探讨其反应机理。其中MgH2-Pd30Ni70/CMK-3的初始脱氢温度低至431 K,截止脱氢温度低至561 K。体系脱氢时Pd颗粒与MgH2反应生成Mg6Pd,该相是可逆的。脱氢产物中Pd的结合能发生改变,证明其参与体系脱氢/吸氢反应。体系脱氢反应焓变比单纯MgH2降低了4.9 kJ mol-1 H2-1,说明添加剂降低热力学稳定性效果显著。(3)制备二维MXene相Ti3C2掺杂4MgH2-LiAlH4的三元反应降稳体系。研究发现,引入Ti3C2添加剂后,三元体系的脱氢活化能低至128 kJ mol-1,吸氢活化能降低至65.7 kJ mol-1。4MgH2-LiAlH4-Ti3C2的初始脱氢温度低至338 K,并在573 K达到饱和脱氢容量6.5 wt.%H2。该体系的主要脱氢反应存在多个步骤,其中LiAlH4的分解产物Al和LiH同时促进MgH2的脱氢反应分别生成Al12Mg17和Li3Mg7,且Ti3C2中Ti-C键断裂所产生的Ti参与了脱氢过程。体系的反应焓变显著降低,说明热稳定性的降低效果显著。
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