【摘 要】
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受我国油气资源储量特点和市场对丙烯需求量逐年提升等因素的影响,近年来丙烷脱氢（PDH）技术受到广泛关注,但是丙烷脱氢工艺及催化剂等关键技术主要由UOP和Lummus等国外公司掌握。因此,开发具有自主知识产权的PDH技术,实现相关催化剂和工艺的国产化变得尤为重要。本文基于Pt-Sn/A1203催化剂,除了考察活性组份的优化、载体表面的改性和金属助剂的添加对催化剂性能的影响外,还进一步探究了反应条件对
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受我国油气资源储量特点和市场对丙烯需求量逐年提升等因素的影响,近年来丙烷脱氢（PDH）技术受到广泛关注,但是丙烷脱氢工艺及催化剂等关键技术主要由UOP和Lummus等国外公司掌握。因此,开发具有自主知识产权的PDH技术,实现相关催化剂和工艺的国产化变得尤为重要。本文基于Pt-Sn/A1203催化剂,除了考察活性组份的优化、载体表面的改性和金属助剂的添加对催化剂性能的影响外,还进一步探究了反应条件对丙烷脱氢性能的影响,并采用XRD、NH3-TPD、H2-TPR、BET等表征手段对催化剂的构效关系进行了分析。研究表明,优选的Pt-Sn-In/K-Al2O3催化剂具有较好的脱氢活性和稳定性,达到了工业要求,为后续工业化的生产与应用提供了重要依据。对本文总结如下:（1）对Pt-Sn/Al2O3催化剂的活性组份含量研究表明:随着Pt含量的增加,转化率先增大后减小,而选择性在逐渐减小,最佳负载量为0.3 wt.%。H2-TPR谱图表明,Pt含量的增加会导致Pt与载体的相互作用减弱,增加了发生团聚的可能;随着Sn含量的增加,转化率在逐渐减小,而选择性在逐渐增大,最佳负载量为0.6wt.%。H2-TPR谱图表明,Sn能够从几何效应和电子效应两方面提升Pt的催化性能,减少副反应的发生。（2）对Pt-Sn/N-Al2O3催化剂载体表面改性的研究表明:最好的载体改性助剂是K。用K改性后的催化剂表现出了极好的稳定性,反应110h后,丙烷转化率和丙烯选择性始终稳定在初始值。且随着K含量的增加,转化率有减小的趋势,而选择性在逐渐增大,其最佳负载量为1.5wt.%。NH3-TPD图谱表明,K的添加对催化剂的中强酸有十分明显的调控作用。（3）对Pt-Sn-M/Al2O3催化剂添加金属助剂的研究表明:最好的金属助剂是In。用In改性的催化剂在反应60 h后转化率仅由最初的36.6%下降到34.2%,选择性始终保持在97.8%左右,表现出了良好的稳定性。进一步研究发现,随着In含量的增加,转化率在逐渐减小,选择性在逐渐增大,优选In的负载量为1.5wt.%。（4）反应条件对催化剂脱氢性能的影响研究表明:丙烷脱氢最适宜的条件如下:还原时间为2h,还原温度为600℃,反应温度为600℃,氢烃比为1:3.7。优选的Pt-Sn-In/K-Al2O3催化剂在上述条件下反应110 h后,丙烷转化率始终保持在35.0%,丙烯选择性始终保持在98.0%。
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